Cu2(OH)PO4的制备及其光催化还原含铀废水的研究

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作者张帅
来源东华理工大学
出版年2018
摘要
随着社会的持续发展和能源的不断枯竭,核能作为一种新能源技术,在当今社会中将会发挥更加重要的作用。然而,铀矿的开采和选冶过程中产生大量含铀废水,具有较强的化学毒性、放射性,对自然环境和人类健康的威胁日趋严峻,成为制约核能发展的重要问题。因此,迫切需要一种高效、清洁和可持续发展的技术解决含铀废水污染问题。在此背景下,以TiO2为代表的半导体光催化技术,基于无二次污染、高效的特点,成为一种具有研究价值和发展前景的新兴含铀废水处理技术。然而,现有的光催化材料还存在太阳能利用率低、电子-空穴复合率高等缺点,使其应用受到限制。因此,寻求一种高可见光活性的光催化材料成为解决含铀废水污染问题的关键。为解决上述问题,本研究在总结国内外光催化材料研究现状的基础上,选用电子-空穴易分离、可见光响应的羟基磷酸铜(Cu2(OH)PO4)为研究对象,从结构和性能之间的关系出发,通过微结构调控和碳量子点修饰,提高其对含铀废水的光催化还原去除率;结合XRD、SEM、Uv-vis、XPS、PL光谱等表征手段,探讨了Cu2(OH)PO4光催化还原铀U(VI)的机理及碳量子点的协同增效机制。具体研究结论如下:(1)以Cu(NO3)2和(NH4)2HPO4为原料,采用水热法制备了可见光响应型光催化材料Cu2(OH)PO4,并将其应用于光催化还原含铀废水中。结果表明,{011}与{101}面的优先生长及结晶程度是影响Cu2(OH)PO4光催化性能的关键因素;选择合适的制备条件,对Cu2(OH)PO4进行微结构调控,并通过优化还原条件,其对含铀废水的去除率可达71.19%;结合XPS、Uv-vis等表征手段,给出Cu2(OH)PO4可能的光催化还原机理:Cu2(OH)PO4中八面体的Cu2+与光生电子生成亚稳态的Cu+,ECu(II)/Cu(I)较EU(VI)/U(IV)低,能够将U(VI)还原为U(IV)。(2)为进一步提高Cu2(OH)PO4光催化活性,采用碳点对其进行修饰,通过一步水热法合成了一种新型的可见光响应型光催化材料Cu2(OH)PO4,并将其应用于光催化还原含铀废水中。结果表明,碳量子的修饰,能够提高Cu2(OH)PO4在可见光范围的吸收能力,促进其可见光响应性;同时,碳量子点作为电子转移体提供更容易的路径,加快电子迁移速度,提高其光催化活性;通过优化制备及还原工艺条件,其对含铀废水的去除率可达90.02%。

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