DBD诱发185nm紫外光/改性天然锰矿催化降解CS2摘要
本文以水热法制备了天然锰矿(Natural manganese ore,NMO)负载Bi2WO6、BiVO4复合催化剂(Bi2WO6/NMO、BiVO4/NMO),并利用自制介质阻挡放电诱发185 nm紫外光(Combination of dielectric barrier discharge plasma with 185 nm UV light photolysis,CDBDP)结合NMO及其复合催化剂对CS2进行了等离子体催化降解研究。利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)及扫描电子显微镜(SEM)等表征手段探究NMO、Bi2WO6/NMO及BiVO4/NMO复合催化剂的矿物组成及其形貌形态特征。研究了CS2气体初始浓度、气体停留时间、电源输入功率及大气相对湿度对低温等离子体催化氧化CS2的影响,并根据产物分析对其反应途径进行了讨论。采用介质阻挡放电诱发185 nm紫外光联合安徽省青阳县锰矿(CDBDP/NMO)降解CS2气体,结果表明,各体系中CS2去除率均随初始浓度的增高而降低,随停留时间的增长而增高,随输入功率的增高而增高,随相对湿度的增加先增后减,在相对湿度为60%时去除率最高。在CS2初始浓度为150 mg/m3,气体停留时间为0.5 s,相对湿度为60%,输入功率为80 W时,相较于单纯DBD,紫外光及NMO的加入使CS2矿化率提高了16.3%,SO2及NO2产量分别降低21.3%和42.8%,臭氧浓度从128 mg/m3降至60 mg/m3。CS2经降解后会产生SO2、COS等较易处理的二次污染物。将Bi2WO6/NMO复合催化剂与介质阻挡放电诱发185 nm紫外光技术联合处理CS2气体。结果表明,当Bi2WO6与NMO质量比为0.2:1、前驱体溶液液pH为3,煅烧温度为400oC时制备的Bi2WO6/NMO催化剂处理CS2效果最佳。Bi2WO6与NMO之间的相互作用改变了催化剂的形貌和物种分布,增强了其催化活性。各催化剂对CS2的降解率顺序为:Bi2WO6/NMO>NMO>Bi2WO6>无催化剂,与催化剂对臭氧的降解活性高低顺序一致。在电源输入功率为80 W、CS2初始浓度150 mg/m3、气体流0.9 m3/h时,相较于单纯CDBDP,最佳条件下制备的复合催化剂与CDBDP联用使CS2去除率提高了27.2%,CS2矿化率提高了25%,臭氧浓度降低了55.5%。将BiVO4/NMO复合催化剂与介质阻挡放电诱发185 nm紫外光技术联合处理CS2气体。结果表明,当BiVO4与NMO质量比为0.2:1、前驱体溶液液pH为7,煅烧温度为500oC时制备的BiVO4/NMO催化剂处理CS2效果最佳。各催化剂对CS2的降解率顺序为:BiVO4/NMO>NMO>BiVO4>无催化剂。在电源输入功率为80 W、CS2初始浓度150 mg/m3、气体流量0.9 m3/h时,相较于单纯CDBDP,最佳条件下制备的复合催化剂与CDBDP联用使CS2去除率提高了28%,CS2选择性提高了28.1%,臭氧浓度降低了61.1%。
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