LaCoO3外延膜的制备及其可见光催化性能研究摘要
LaCoO3是一种重要的钙钛矿结构钴氧化物,具有良好的光催化活性;尤其是可有效利用太阳光谱中比例较高的可见光,来实现光解水、净化空气、光催化降解有机物等,应用前景广阔。本论文从高分子辅助沉积法制备LaCoO3外延膜的技术研究入手,分析了高分子辅助沉积法的成膜机理,考查了PEI分子量、热处理条件、旋涂转速对薄膜外延质量的影响;研究了不同取向及应力调控状态下La CoO3的结构变化特征,揭示了晶面取向、结构调控对LaCoO3可见光催化性质的影响机制。结果表明,PAD外延技术核心在于PEI的螯合作用,而-NH基团在PEI螯合阳离子过程中起关键作用,较高分子量PEI中存在较多-NH,有利于提高薄膜的结晶度与外延质量;热处理温度的提高也有助于改善薄膜的外延质量;同时可通过改变旋涂转速可方便调节薄膜厚度。借助单晶衬底对薄膜生长的诱导和限制作用,可实现LCO外延膜晶面生长及结构畸变程度的调控。Co-O键键长的增大可降低CoO6晶体场分裂能以及Co3+与O2-间结合能,使LCO禁带宽度减小、光催化能力增强,导致不同晶面取向LCO外延膜的光催化活性顺序为:LCO/(100)LAO>LCO/(111)LAO>LCO/(110)LAO。此外,不同晶格常数单晶衬底的诱导也可导致CoO6八面体四方畸变程度及其晶体场分裂能的差异;而CoO6八面体四方畸变程度增大减小了eg-t2g带隙,并增强了Co3d-O2p杂化程度,有利于提高LCO外延膜表面光吸收与光催化活性,导致不同结构畸变LCO外延膜的光催化活性顺序为:LCO/(100)SLAO>LCO/(100)LAO>LCO/(100)STO>LCO/(100)LSAT。
|
@ 2023 版权所有 中国地质图书馆 (中国地质调查局地学文献中心)
京ICP备 05064591号 京公网安备11010802017129号
建议浏览器: 火狐、谷歌、微软 Edge、不支持 IE