近年来,基于强氧化性的硫酸根自由基(SO₄^-·)的高级氧化法处理难降解有机污染物技术受到了广泛的关注与研究。由于SO₄^-·拥有更加高的氧化还原电位,矿化有机物的程度深,反应条件温和,不需要严格地控制p H范围以及在反应后没有大量沉淀物需要处理、操作更加便捷等优点,使其在有机物降解过程中较传统羟基(OH·)更有优势。在众多的氧化剂中,自身氧化性较强且具有不对称结构的过一硫酸氢钾(PMS)通常被选作为SO₄^-·的前驱体。最常采用的催化氧化方式是均相催化的Co²⁺/PMS体系,但是溶液中的催化剂Co²⁺不易回收且Co²⁺对生态环境易造成潜在的二次污染和生物毒性等问题,严重限制了该技术在实际中的推广应用。而非均相催化氧化技术是将催化剂以固态形式投入在体系中,避免了金属离子直接与有机污染物发生反应而析出的问题。本研究将Co与Fe通过双滴-共沉淀法合成为一种高效稳定的非均相催化剂——铁钴水滑石(Fe/Co-LDH),利用Fe/Co-LDH催化活化PMS产生SO₄^-·,从而快速高效降解染料废水中的罗丹明B(Rh B)。在较短的反应时间(10 min)内,非均相体系Fe/Co-LDH/PMS较均相体系对Rh B表现出更高的降解效率。同时,本课题还探讨了不同实验参数条件下(温度、p H、PMS和Fe/Co-LDH的使用量以及初始Rh B的浓度),非均相Fe/Co-LDH催化氧化体系对Rh B的去除,并对体系中起主要降解作用的活性基团、Rh B降解机理进行了阐明。(一)合成高效非均相催化剂Fe/Co-LDH采用双滴-共沉淀法制备了不同Fe/Co比率的Fe/Co-LDH。通过XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS等技术对制得的Fe/Co-LDH进行表征分析。结果表明Fe/Co比率1:2条件下制得的Fe/Co-LDH结构最佳,呈现出典型六面形层状水滑石结构;FT-IR结果显示出所制得的催化剂中并没有其他金属杂质的掺杂;XPS图谱结果表明Fe/Co-LDH中Co、Fe金属主要是以二价(Co²⁺)、三价(Fe³⁺)的形态存在,这些结果表明本实验成功合成了一种晶型结构较好的非均相催化剂Fe/Co-LDH。(二)Fe/Co-LDH/PMS体系有效降解染料废水中的罗丹明B将合成的Fe/Co-LDH作为非均相催化剂应用到Fe/Co-LDH/PMS体系降解染料废水中罗丹明B,Fe/Co-LDH展现出了很高的催化活性。最佳反应条件为:室温条件下,初始Rh B浓度20 mg/L,溶液中性,催化剂投加量0.02 g/L,氧化剂投加量0.015 g/L。在此条件下,Rh B完全降解仅仅需要短短的10 min,而且降解反应符合伪一级动力学,计算活化能为59.71 k J/mol。(三)Fe/Co-LDH/PMS体系的反应机理与Fe/Co-LDH稳定性在Fe/Co-LDH/PMS体系中,通过自由基捕获试验证明在Rh B降解过程中存在着SO₄^-·、OH·以及SO₅^-·三种自由活性基团,其中SO₄^-·起着主导降解作用。Fe/Co-LDH中的Fe、Co在不同价态间的转换氧化还原反应使得PMS在短时间内被活化激发产生大量的SO₄^-·,从而Rh B被快速高效的降解。将催化剂循环使用四次后,催化剂仍表现出较高的催化活性,表明催化剂良好的稳定性。研究还表明在不同水质的条件下,Fe/Co-LDH/PMS体系对Rh B依然维持着超高的降解效率。这些结果说明着Fe/Co-LDH/PMS体系是一种高效、绿色环保、具有实际应用前景的新型高级氧化技术。