传统的锂离子电池电解质为有机液体,在使用过程中存在因漏液或过热而造成燃烧或爆炸的安全隐患,发展无机固体电解质是解决这类安全隐患的关键。NASICON、LISICON及钙钛矿等类型固体电解质的电化学稳定性较差并且易于与电极材料发生氧化还原反应,而石榴石型固体电解质可以克服这些不足使其具有广阔的应用前景。本文以石榴石结构Li7La3Zr2O12(LLZO)为研究对象,研究了其制备条件,并对其进行喷雾造粒处理以及掺杂改性,主要使用XRD、SEM和TEM对其进行表征,并使用电化学工作站对其锂离子迁移性能进行研究。所获得的主要结果如下:(1)熔盐法制备石榴石结构LLZO的过程中经历了两种物相的转变过程,即随着反应温度提高与时间延长其物相会由无定型→缺陷型萤石锆酸镧(F-LZ)(450 oC)→烧绿石型锆酸镧(P-LZ)(500~600 oC)→石榴石型锆酸镧锂(G-LLZO)(700~800 oC)转变。在LLZO的合成过程中,需锂过量150 %以弥补高温合成中锂的挥发损失,并采用湿法球磨12 h以达到混料均匀,最后在700 oC煅烧24 h后获得颗粒大小在30~40 μm的G-LLZO的粉末样品。(2)采用类固相法合成的LLZO固体电解质样品经1200 oC保温6 h烧结后,致密度为79 %、电导率为9.4×10-5 Scm-1。在此基础上,对LLZO原始粉末进行喷雾造粒处理后分级,其中325目的造粒粉压制的样品经1200 oC保温6 h烧结后致密度达到71 %,其电导率为3.5×10-5 Scm-1。(3)采用掺杂的方法对LLZO原始粉末进行La位改性,发现随着Mg、Ca、Ba离子半径的依次增大,其掺杂样品的离子迁移率会得到相应提高。另外,通过低价态碱土金属不同量的掺杂,可以改变石榴石结构中的锂含量,发现其离子迁移率会随锂离子含量的增加而降低,这主要是由于锂空位的减少。其中Mg元素的掺杂可以明显地提高其烧结性能。通过1200 oC保温6 h得到的掺杂样品Li7.2La2.8Mg0.2Zr2O12,其致密度达89 %,电导率为1.27×10-4 Scm-1。