重金属镉是自然界中比较常见的有毒污染物,其主要通过有色金属开采与冶炼、煤燃烧、岩石风化、火山喷发等途径排放到自然环境中。在自然界中,Cd(II)在水中的溶解性很弱,易吸附至表面积较大的固体微粒上,在弱碱性条件下镉离子也会以碳酸镉、氢氧化镉细小颗粒沉淀,因此吸附法和化学沉淀法是水体中镉污染治理的主要对策,但是由于其他因素的干扰,如沉淀反应、生物作用等,很难将吸附作用下Cd的吸附量识别出来,限制了吸附法在镉污染治理方面的应用,而Cd环境同位素分析技术能帮助我们解决这一难题。另外吸附过程是自然环境中一个至关重要的过程,尤其对Cd等重金属元素,它们在自然界中(如沉积物、海水、工业废物等)的分布很大程度上受吸附作用的影响。因此,有关镉在吸附过程中的同位素分馏研究亟待开展,并且有十分重要的意义。近年来,同位素测试技术发展迅速,与此同时,MC-ICP-MS测试技术应运而生,另外由于镉的同位素地球化学性质,Cd稳定同位素体系的研究逐渐成为同位素研究领域内的热点。作为一个新的稳定同位素体系,正确运用这一体系对重大环境地学问题进行解释的前提和关键是对其质量分馏机理与过程有足够的认识,尤其是对Cd的地球化学行为的解释。因此,我们必须深入开展以下几点工作:1、建立高精度Cd同位素测试技术和分析研究Cd同位素分馏机理与过程;2、完善各物质储库中的Cd同位素组成;3、推广Cd同位素体系在环境科学和地球科学中的应用。本论文在参考国内外相关文献的基础上,以“吸附过程中Cd同位素分馏”为研究主题,主要研究内容和成果如下:(1)通过改进前人的Cd同位素化学分离纯化方法,评估测定过程中多种影响测试精度及准确度的因素,进一步优化分析流程,建立了高精度Cd同位素MC-ICP-MS分析方法(精度为0.05‰),并通过该方法精确测定国际标样和国家地质岩石标准参考物质的Cd同位素组成;(2)针铁矿吸附过程中Cd会发生明显的同位素分馏,轻Cd同位素会富集于吸附相中,而溶液相富集重Cd同位素;反应时间、起始Cd浓度和溶液离子强度对吸附过程Cd同位素分馏产生较大影响,该研究成果不仅可应用于补充解释水体和土壤中Cd同位素组成的变化等问题,而且可以示踪环境中Cd的来源和地球化学迁移途径;另外溶液pH对吸附过程Cd同位素分馏影响不大,这为解释海洋沉积物、岩石样品及不同酸碱度水体中Cd同位素组成提供了可靠的依据;由XRD图谱和实验结果数据分析可以推断,针铁矿吸附过程产生明显Cd同位素分馏的机理是由于溶液中的Cd和水分子络合而被吸附的Cd通过内球络合于固体上,导致矿物表面Cd形成的络合物的Cd-O键均比水溶液中的长,键能变小,而重的同位素总是倾向富集于更强的化学键中,所以针铁矿优先吸附富集轻Cd同位素。总体上,本论文首先建立高精度Cd同位素MC-ICP-MS测试方法,并以高精度Cd同位素分析方法为基础,首次通过实验模拟的方式来探索吸附过程中Cd同位素分馏情况及机理,并推广Cd同位素技术的应用。该研究能为解释自然界水体及土壤中Cd同位素组成提供了极其重要的理论依据,深化了对环境中镉的生物地球化学行为的认识,丰富了镉的同位素地球化学理论。 另外对土壤重金属来源与迁移转化途径的同位素示踪研究,也能够为镉污染治理与修复等提供理论依据。