近年来,随着人们对能够高效利用太阳能这一绿色可再生能源的愿望日益强烈,各种与太阳能相关的材料和能源转换方式层出不穷。其中,光解水技术和太阳能电池技术是两个太阳能利用中最为典型也最具发展力的方向,在近几年的发展都非常迅速。钙钛矿材料作为光催化发展初级阶段就被应用为光催化剂的一种材料,它本身所具有的特殊结构使其发展潜力仍十分巨大。杂化有机-无机钙钛矿型卤化物太阳能电池的发展虽然只有不到10年的历史,但其能量转换效率已由最初的3.8%快速提升至如今的22%,事实证明这是一种十分值得研究的太阳能电池材料。本文中,出于对钙钛矿型结构的化合物能更好的应用于光催化和太阳能电池的目的,我们进行了如下研究:(1)虽然前人对钙钛矿型光催化材料的电子性质有所研究,但并未对于ABO3型钙钛矿中各个占位元素对能带结构及电子态密度的影响进行系统分析。所以本文中选取ABO3型无机钙钛矿化合物进行基于密度泛函理论的计算和模拟,研究对象包括A位离子为Na、Ca、Sr、Ba的钛酸盐、锆酸盐、锡酸盐和铌酸盐。利用PBE、HSE、B3LYP等方法计算了这12种化合物的电子态密度和能带结构,得到的结果与之前报道的计算和实验结果相符。在此基础上,我们对计算结果进行了分类对比,得到了 A位离子和BO3集团分别对化合物价导带的影响方式,分析了一个具有高效可见光响应的钙钛矿型光催化材料所应具有的元素组成。(2)首先根据上一部分得到的结论,预测一种全新化合物A3GaAs2(A=Na,K,Rb)的结构及其带宽、价导带边的位置等电子性质,再利用PBE、HSE、GW的方法对新化合物的电子性质进行实际计算,最后将预测值与计算值进行对比并得到了相互印证。(3)杂化有机-无机钙钛矿作为太阳能电池的材料,虽然具有较好的光电性能(合适的带隙、高的光吸收率、低的载流子有效质量),但稳定性是这一类材料中最难克服也是最被关注的问题。所以我们基于立方钙钛矿结构建立了碘化铅甲胺的初始模型,其中,我们让C-N键的中心占据A位离子的位置,通过计算C-N不同取向时的能量找到相对稳定结构并进一步优化,通过电子性质计算解释了钙钛矿太阳能电池材料具有高电子输运能力的原因;进而,通过晶格畸变和极性有机阳离子的极化分析,揭示了 Cs掺杂后碘化铅甲胺稳定性和光电性能增强的机制。最后,根据计算所得的杂化碘化铅甲胺能带结构和带宽,可以再次验证第三章的结论。