PLZT/PVDF基高d33压电复合材料的制备及性能研究

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摘要
0-3型压电复合材料在超声传感器、水听器等领域得到了广泛的应用,主要原因在于其拥有较好的柔韧性、较低的声阻抗、与生物组织阻抗匹配以及加工简单等优点。但压电复合材料中的陶瓷相是以分散状分布于有机高分子材料中,陶瓷相难以得到有效地极化,所以0-3型复合材料的压电性能比压电陶瓷差。因此提高压电复合材料中陶瓷相的极化率是提高其压电性能的有效途径。本论文在已有的研究基础上,通过调节PLZT压电陶瓷中不同元素的比例以及复合材料中陶瓷相的比例来提高复合材料的电学性能。首先采用固相反应法得到PLZT压电陶瓷中最佳Zr/Ti,在此基础上调节La的比例,制备了La掺杂的锆钛酸铅(PLZT)陶瓷材料;接着以流延法制备出0-3型PLZT/PVDF压电复合材料,同时调节陶瓷相的比例来改善其电学性能。主要的研究内容如下所示:(1)在本论文的第二章,我们采用固相反应法,通过调节准同型相界(MPB)附近不同的Zr/Ti,成功地制备出具有不同Zr/Ti铅基钙钛矿结构的(Pb0.96La0.04)(ZrxTi0.975-xAl0.025)0.99O3(PLZT,x=0.535,0.538,0.540,0.543,0.545,0.548)压电陶瓷。研究发现,随着Zr/Ti的增大,陶瓷相中三方相逐渐向四方相转变,与此同时PLZT晶粒的尺寸也随之变大,且相对介电常数εr和介电损耗tanδ都在不断地增大。当Zr/Ti>0.543/0.432时,Curie温度急剧增加;压电陶瓷的压电应变常数d33和机械品质因数Kp则呈现出先增大后减小的趋势。当陶瓷相中Zr/Ti=0.543/0.432时,PLZT压电陶瓷的d33和Kp分别为454 pC/N和0.72,而PLZT压电陶瓷的相对介电常数εr和介电损耗tanδ则不断增大。(2)本论文第三章是在第二章所有六种实验配方中综合压电性能和机械性能最佳Zr/Ti的基础上,通过调整PLZT压电陶瓷中La的含量以固相反应法制备(Pb1–xLax)(Zr0.543Ti0.432Al0.025)1–x/4O3(PLZT,x=0.01,0.02,0.03,0.04,0.05,0.06)压电陶瓷。随着La含量不断地增加,PLZT压电陶瓷中三方相逐渐向四方相转变,准同型相界(MPB)向四方相移动,晶胞参数呈现出逐渐增大的趋势;PLZT压电陶瓷的Curie温度呈现出先降低后增大的现象,且在x=0.02时达到最低温度170℃;相对介电常数εr呈现出先增大后减小的的趋势,介质损耗tanδ则一直下降。最后,我们研究了不同烧结温度对PLZT压电陶瓷电学性能的影响,发现适当的增加烧结温度有利于晶粒的生长,这将使得材料致密性等综合性能的提升。但是烧结温度过高则会使PbO挥发,使材料产生缺陷,从而导致综合性能的下降。最终我们确定了综合性能最佳的PLZT压电陶瓷实验方案:实验配方:(Pb0.98La0.02)(Zr0.543 Ti0.432Al0.025)0.995O3,烧结温度:1310°C/2 h。此实验方案得到的电学性能:εr=1850,d33=495,Kp=0.767,tanδ=0.017。(3)在本论文的第四章,研究了0-3型压电复合材料中不同陶瓷相比例对压电复合材料性能的影响,首先采用流延法对PLZT压电陶瓷粉粒和有机聚合物PVDF进行复合,而后经过热压处理形成复合压电陶瓷材料。经测试,热压处理后的复合材料致密度高,复合物中没有明显的气泡。我们还发现,随着0-3型压电复合材料中陶瓷相含量的增加,压电复合材料的压电性能和介电性能都随着增加,但是陶瓷相含量过高则会增加复合材料界面处的气孔、缺陷、裂痕等不利于复合材料极化的因素,导致压电复合材料整体的综合性能的下降。

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