随着工业的快速发展,水资源短缺和水污染问题日益严重。对硝基苯酚(PNP)由于其化学稳定、不可生物降解等特点,成为废水中难降解的有机物之一。高级氧化法(AOPs)由于具有高效、绿色、操作简便等优点,被广泛应用于有机污染物的降解。其中,催化活化过一硫酸氢盐(PMS)产生高效的活性氧物种(·OH,~1O₂,SO₄^·-等)对降解污染物具有良好的活性,是处理日益严重的水污染的一种有前景的策略。过渡金属活化PMS具有耗能少、在实际应用中易操作等特点被广泛研究。虽然均相金属基催化剂的催化性能好,但由金属离子造成的二次污染对人类健康构成潜在威胁,同时也增加了操作成本。非均相金属基催化剂显示了巨大潜力,但仍存在催化性能不足、分散性差、易团聚、表面活性位点少、结构稳定性差等缺点。碳基材料由于其具有环境友好,大的比表面积,高吸附力等优点,在活化PMS领域得到广泛应用,但其仍存在催化效率较低的缺点。为了克服以上高级氧化技术的缺点,本文将氮掺杂碳纤维与过渡金属结合,制备两种高效催化剂,以实现PNP的高效降解。本论文的主要研究内容如下:(1)通过热解三维的金属-多糖配位前驱体的简便策略构建一种钴氧化物纳米粒子(Co O_x NPs)/钴氮共掺杂(钴单原子)碳纤维复合催化剂(Co O_x-Co SA@N-C),并将其应用于活化PMS降解PNP。Co O_x-Co SA@N-C具有大的比表面积以及三维多孔结构,能够增加活性位点。Co O_x-Co SA@N-C催化剂在PMS活化方面表现出优异的催化能力,可在宽p H范围内(3.0~9.0)高效降解PNP,通过吸附与降解相结合,总有机矿化率(TOC)达70.1%。它还对多种其它有机污染物均表现出良好的催化活性。与N-C(49.05%)和Co SA@N-C(79.5%)相比,Co O_x-Co SA@N-C催化剂的对PNP的降解效率最高可达97.1%,表明Co O_x NPs与Co-N_x的协同作用促进了Co O_x-Co SA@N-C催化剂优异的PMS活化及污染物降解性能。通过自由基捕获实验发现反应体系中存在·OH,~1O₂,SO₄^·–,O₂^·–物种,表明该催化体系存在自由基与非自由基过程,其中~1O₂和SO₄^·–在催化反应中起主要作用。(2)采用一种简单的方法成功制备一种新型钴铁双金属氧化物量子点/氮掺杂碳纤维(NCFs)复合催化剂(Co Fe₂O₄ QDs/NCFs),该复合催化剂具有三维多孔结构,双金属氧化物量子点分布均匀,有利于暴露更多的活性位点,以实现PMS的高效活化降解PNP。与Fe₃O₄ QDs/NCFs(64.6%)、NCFs(10.4%)和商用Co Fe₂O₄(10.4%)相比,Co Fe₂O₄ QDs/NCFs催化剂的PNP降解率最佳(95.0%),表明Co Fe₂O₄ QDs与NCFs之间的耦合作用及Co与Fe之间的协同作用,能显著提高催化剂活化PMS的性能。类似地,运用自由基捕获实验证明反应体系中存在·OH,SO₄^·–,~1O₂,O₂^·–物种,进而推导出Co Fe₂O₄ QDs/NCFs催化剂类芬顿降解PNP的机理。Co Fe₂O₄ QDs/NCFs催化剂具有较高的催化活性和良好的结构稳定性,可以多次重复使用,是一种具有较好潜力的非均相PMS活化催化剂。