基于密度泛函理论第一性原理计算研究是凝聚态物理的前沿。通过对各类材料的模拟和量子动力学过程的计算,人们预测了很多具有新奇物性的新材料,解释了很多物理现象的本质。如今,第一性原理方法已经成为材料科学的常规研究方法。其中,初露锋芒的低维材料,焕发新生的磁性材料,和方兴未艾的拓扑材料等,以其深刻的物理内涵和广阔的应用前景,赢得了人们的重点关注。本论文中,在对固体理论的理解之上,我们对各类低维材料中的磁性和拓扑的研究背景做了深入调研,并系统研究了关于四方五边形Mo S₂(sp-Mo S₂)的磁性拓扑和新型磁性半导体VTe₂(PP-VTe₂)的多铁性。此外,与实验者的成功合作令我们对Bi Fe O₃、La Sr Mn₂O₆和Mo S₂等体系的物性调控同样深入研究。新奇的原子排列会为磁性拓扑的实现提供新的可能。在第一个工作中,我们发现了一种不同于所有二维Mo S₂的单层sp-Mo S₂相,属四方晶系,五边形镶嵌结构。我们在sp-Mo S₂的电子结构中发现了由d电子贡献的狄拉克锥。该材料是一种高居里温度的二维本征铁磁体,其能带表现为半金属和准金属性,费米面附近存在自旋极化的狄拉克费米子。此外,在d轨道的强自旋轨道耦合效应影响下,狄拉克锥处将打开带隙,实现拓扑保护的无耗散边缘电子通道。二维磁体在自旋电子学和谷电子学等中具有广泛的应用前景。在第二个工作中,我们报导了一种拥有二维黄铁矿结构的新颖单层铁磁体PP-VTe₂。通过第一性原理方法我们确认了其结构稳定性。不同于半金属的黄铁矿体相VTe₂,单层PP-VTe₂拥有本征的铁磁序和半导体型能带,以及较大的磁交换能和反常的面内磁各向异性。更有趣的是,PP-VTe₂的二维铁弹性和面内易磁化轴之间存在多铁性耦合,预示着PP-VTe₂在外加应力或电场下的可调控性。总之,我们不但成功预言了拥有本征磁性和拓扑性质的新型二维材料,而且揭示了低维体系中存在的新奇晶体结构和磁性拓扑物态。这些工作带来的创新,将不仅推动凝聚态物理科研的发展,同时激励人们去发现新奇现象背后的物理本质,探索更广阔的应用。