可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁芬顿反应的机制

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作者张艺伟
来源南昌大学
出版年2022
摘要
多相光助-芬顿技术是均相芬顿技术的继承和发展,是处理高浓度有机废水最具发展潜力的污水处理技术之一。废旧磷酸铁锂中无法高值化利用的磷酸铁有望成为一种低成本、无污染、循环性能优良的铁源。苯醌类化合物在可见光激发下会产生光生水合电子,利用此特性可以促进磷酸铁表面Fe/Fe之间的转换,最终达到对目标污染物高效降解的目的。本文比较了可见光下苯醌类化合物诱导均相芬顿降解橙Ⅱ的影响,探讨了可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁体系铁离子的释放与转化,研究了可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁芬顿降解橙Ⅱ的反应机制,得到一些研究结论如下:(1)发现了在苯醌类化合物-均相光助-芬顿体系中可见光照度、苯醌种类、苯醌浓度对橙Ⅱ的催化降解均有较大影响。在不同反应体系中,添加苯醌和苯醌的浓度大于等于0.2 mmol·L-1时,反应体系对橙Ⅱ的降解效果最佳。在可见光照度32308 lux-161540 lux的范围内,随着照度的提高,反应体系对橙Ⅱ的降解能力逐渐增强,反应体系中对目标污染物的降解起主要作用的活性基团为·OH。(2)探讨了可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁体系铁离子的释放与转化。四种醌类体系中(2-氯-1,4-苯醌、苯醌、甲基苯醌和对二甲基苯醌)2-氯-1,4-苯醌-可见光-磷酸铁体系对光子的利用率最高。苯醌类化合物-可见光-磷酸铁-过氧化氢体系中,在照度32308 lux-161540 lux的范围内,随着照度的增强,反应体系对橙Ⅱ的降解效率也随之提高,反应体系添加2-氯-1,4-苯醌对反应体系·OH的生成和自身的矿化效果最佳。(3)探明了可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁芬顿降解橙Ⅱ的反应机制。2-氯-1,4-苯醌-可见光-磷酸铁-过氧化氢体系和苯醌-可见光-磷酸铁-过氧化氢体系对橙Ⅱ有较高的催化降解性能,在反应体系中磷酸铁能够作为铁离子稳定的源与汇,其在循环使用后具有较高的结构和化学重现性。

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