锂离子电池(LIBs)由于其高能量密度和长寿命等优势,自一九九一年商业化以来就得到普遍的应用。进入新世纪以来,由于中国新能源行业的高速发展,LIBs市场的规模也逐渐增加。需要重视的是,锂离子动力电池市场的迅速扩张必将带来大量的废旧LIBs。废旧LIBs中所包含的重金属、电解液等组分具有巨大的毒性,一旦无法适当处置,不仅会对水体、土壤产生巨大影响,最终危害人体健康,而且还会造成资源的严重浪费。因此,废旧LIBs的妥善处理必不可少。目前,关于废旧LIBs回收的研究主要集中于正极金属的回收。然而,目前的金属回收工艺往往需要复杂的预处理和纯化步骤,成本较高,不满足经济和可持续发展的要求。基于硫酸根自由基的高级氧化技术(SR-AOPs)是一种高效的污水处理工艺,该工艺利用氧化性极强的硫酸根自由基(SO₄^·-),将污染物矿化成CO₂、H₂O和其他无害化物质。SO₄^·-有多种生成方式,其中过渡金属(Co、Mn、Fe等)活化过一硫酸盐(PMS)产生是最有效的方式之一。对于废旧LIBs而言,过渡金属往往存在于正极中,因此我们考虑将正极材料直接作为催化剂使用。然而,这样的催化剂存在效率低,稳定性差的缺点。因此,为了真正破解废旧LIBs正极材料在催化效率和稳定性方面存在的问题,扩大废旧LIBs在环境领域的使用范围,本研究通过两种不同的方式对废旧LIBs正极材料进行改性,改性后材料的催化性能和稳定性均得到了改善。具体内容如下:(1)机械化学活化法(MCA)提升废旧Li Co O₂电池正极材料活化PMS的能力。本研究首次将废旧Li Co O₂电池正极中的铝箔作为MCA工艺的原位还原剂,实现了废旧正极的高效利用,避免了铝资源的浪费。结果表明,MCA显著提高了催化剂的催化速率和循环稳定性。一方面,这是因为铝箔可以作为还原剂,在MCA中,将部分Co³⁺转化为Co²⁺。另一方面,强大的机械力引发的材料孔结构、氧类型和空位等方面的变化以及电子转移速率的加快都对催化性能的提升有积极影响。然而,经过机械化学活化后的催化剂,在降解过程中也会存在部分的Li⁺流失问题。(2)电氧化实现废旧NCM电池正极材料中Li⁺的高选择性浸出和高活性催化剂的制备。为了扩展废旧锂离子电池正极材料的改性方式,同时解决机械化学活化实验中Li⁺的流失问题。我们提出一种双功能的电氧化方式,除了能够选择性浸出Li⁺之外,还可以对脱锂材料进行原位改性。在最佳实验条件下,锂的选择性回收率可达99%以上。电解液可直接加热浓缩得到Li₂CO₃。此外,脱锂材料在电氧化过程中产生的大量空位以及结构和形貌的变化对其催化性能的提升都有积极影响,能够更加高效的活化PMS降解污染物。30分钟内,磺胺甲恶唑(SMX)的降解率可以达到100%。深入研究了电氧化作用的机理及SMX的降解路径。