有机无机杂化钙钛矿材料(ABX₃,A=CH₃NH₃⁺(MA⁺)、CH(NH₂)₂⁺(FA⁺)、Cs⁺等,B=Pb²⁺、Sn²⁺等,X=Cl^-、Br^-、I^-等)凭借着合适的能带带隙(约1.5 e V)、强的光吸收能力、高的载流子迁移率、长的载流子寿命、能同时传导电子和空穴等优点成为了一种比较理想光伏^-材料。自2009年CH₃NH₃Pb X₃被用作染料敏化太阳能电池的光敏剂后,经过十余年时间的发展,以ABX₃为活性层的钙钛矿太阳能电池正以飞快的速度发展,向世人展现着它潜在的应用价值。尽管如此,钙钛矿太阳能电池的效率仍低于其理论预测的肖克利-奎瑟极限效率值,并且电池稳定性还需要进一步改进,这主要是由钙钛矿晶体缺陷多、界面电荷复合严重、载流子分离和输运效率不够高以及钙钛矿晶体化学性质不稳定等因素所导致。为了提高电池效率并改进电池稳定性,研究者们围绕着电池结构的设计、钙钛矿材料的组分调控、钙钛矿晶体缺陷的钝化、以及电子传输层(ETL)和空穴传输层(HTL)的改进等方面进行着一系列的研究工作。本学位论文主要从两个方面来改进钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性:一个方面是对钙钛矿活性层体相晶体进行缺陷钝化;另一个方面是对空穴传输层的导电性和疏水性进行改进。本学位论文的主要研究内容如下:(1)针对二维/三维(2D/3D)有机无机杂化钙钛矿太阳能电池(电池结构为ITO/Sn O₂/Cs_0.05(MA_0.15FA_0.85)_0.95Pb(I_0.85Br_0.15)₃(Cs FAMA)/(BA)₂Pb I₄/Spiro-OMe TAD/Au),通过向Cs FAMA钙钛矿活性层中掺入多功能性添加剂Ti O₂纳米颗粒修饰的单壁碳纳米管(CNT:Ti O₂),提高了电池效率和稳定性。2D/3D钙钛矿太阳能电池主要存在着以下两个问题:第一个问题是由于大量有机间隔物的存在,2D钙钛矿M₂A_n-1B_nX_3n+1薄膜的电荷传输能力比3D钙钛矿薄膜的电荷传输能力差得多;第二个问题是3D钙钛矿晶体和晶界处存在大量缺陷,包括钙钛矿组分中的I^-空位和没有完全配位的Pb²⁺离子等,这些缺陷会降低电池效率和稳定性。针对上述问题,我们首次将CNT:Ti O₂作为添加剂分散到钙钛矿前驱体溶液中,从而直接掺入到3D钙钛矿Cs FAMA中,以改善电池的性能。通过掺入CNT:Ti O₂,不仅制备了大尺寸、高结晶度和优先取向的Cs FAMA薄膜,而且还减少了Cs FAMA薄膜的缺陷。此外,与纯相Cs FAMA薄膜相比,在最佳浓度(0.25mg m L^-1)下添加CNT:Ti O₂后,Cs FAMA:CNT:Ti O₂薄膜中的电子迁移率增加了约1.28倍。特别是,由于碳纳米管与2D(BA)₂Pb I₄薄膜之间的界面相互作用,产生了促进空穴快速转移到空穴传输层的界面电场,并且有效地提高了(BA)₂Pb I₄薄膜的电荷传输能力。与参考电池(19.8%)相比,通过优化添加剂浓度,含有CNT:Ti O₂的2D/3D电池的PCE进一步增加至22.7%。此外,含有CNT:Ti O₂的PSC在自然环境条件下(相对湿度为20%-40%)储存700多个小时后保持了其初始效率的近92%。这些结果证明了CNT:Ti O₂添加剂对电池效率和稳定性都有积极影响。(2)钙钛矿太阳能电池的空穴传输层既承担着从活性层中抽取光生空穴的重要责任,同时起着防止大气环境中的水氧渗入的重要作用,因此,通过改善空穴传输层的导电性和疏水性来改善电池效率和稳定性是行之有效的途径之一。目前使用最普遍的空穴传输材料Spiro-OMe TAD仍然存在一些严重缺点:导电性差,并且不能有效阻隔水氧的渗透。Spiro-OMe TAD往往需要借助双三氟甲磺酰亚胺锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(TBP)双添加剂来增强导电性,但Li-TFSI容易吸潮聚集,TBP容易挥发,因此,双添加剂使用的同时也在威胁着电池的长期稳定性。在这里,我们筛选出了硫化亚锡(SnS)纳米颗粒,一种具有与钙钛矿能级相匹配的P型半导体材料,作为Spiro-OMe TAD成熟配方的额外添加剂。通过将SnS、TBP和Li-TFSI一起添加到氯苯溶液中,能够有效地改善原有添加剂在空穴传输层中的分散状态,既减缓了Li-TFSI在薄膜中的聚集,使Spiro-OMe TAD的氧化更充分、更均匀,又促进了光生空穴从钙钛矿转移到HTL。我们提出并讨论了SnS与原始添加剂之间以及SnS与Spiro-OMe TAD之间可能的相互作用机制。与参考电池相比,SnS掺杂电池的PCE从19.8%提高到22.0%。此外,SnS良好的疏水性缓解了Li盐的吸湿性,提升了电池的稳定性