生物炭对高地质背景土壤砷迁移转化的影响摘要
生物炭是生物质在缺氧条件下燃烧生成的一种固体物质,因其比表面积较大和阳离子交换能力较强,所以认为其能够增加土壤中有机碳的含量并保持土壤肥力。此外,生物炭含有大量醌基和芳环结构,能够充当微生物厌氧呼吸的电子供体或是作为微生物与重金属之间的电子穿梭体参与自然界铁的氧化还原,进而驱动砷的生物地球化学循环。砷的毒性和生物可利用性与其赋存形态息息相关,开展生物炭对砷及砷形态转化的研究极为重要。本文以生物炭对高砷土壤中砷迁移转化的影响研究为主线,构建以灭菌土壤—生物炭—奥奈达湖希瓦氏菌(MR-1)为主的多种厌氧微宇宙体系,开展MR-1诱导下生物炭介导不同砷浓度土壤中砷迁移转化的差异性机制研究,为丰富高地质背景土壤中砷的生物地球化学循环提供科学依据。主要得出以下结论:1.实验结果表明,添加生物炭组As(Ⅴ)/Fe(Ⅲ)浓度和得电子量均高于未添加生物炭组,说明生物炭可显著促进As(Ⅴ)/Fe(Ⅲ)的还原释放。而生物炭耦合MR-1还原As(Ⅴ)/Fe(Ⅲ)过程中,生物炭作为电子穿梭体时对As(Ⅴ)/Fe(Ⅲ)还原释放的作用相比其作为电子供体时更加显著。三维荧光测定结果和平行因子结果表明,芳香族蛋白(C1)和腐殖酸类物质(C3和C4)荧光强度的不断变化说明生物炭可以促进微生物的代谢活动并作为电子中介体来促进As(Ⅴ)和Fe(Ⅲ)的还原释放。2.砷形态占比结果表明,在不同浓度的土壤中,F6均是重要一态并在微生物的驱动下,生物炭显著促进了其向有效态砷的迁移转化,且随着土壤砷浓度的升高有效态砷占比不断升高,进而加剧了对周边环境的潜在危害。3.潜在路径分析结果表明,在低浓度土壤中,F3显著影响着上覆水中As(Ⅲ)的含量,在微生物参与下,生物炭显著促进了 F6和F1之间的相互转化,进而影响着上覆水中As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的含量。在中、高浓度土壤中生物炭显著促进含铁矿物态(F3、F4、F5)和上覆水之间的相互迁移,使各个形态之间的关系更加紧密相连。4.研究结果表明,在微生物作用下生物炭能够显著促进体系中的氧化还原反应,加速了 Fe(Ⅱ)对As(Ⅴ)的还原速率。此外,因生物炭的表面电位带负电,能有效地吸附带正电的Fe(Ⅱ),这些原因使得上覆水中添加生物炭组的Fe(Ⅱ)浓度低于未添加生物炭组。
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