活性炭材料强化自养型铁驱动生物脱氮的效能与机制

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作者曹节
来源广东工业大学
出版年2022
摘要
氮素污染是地区及全球范围内重要的水环境污染问题,对人类健康和生态环境产生危害。异养型生物脱氮存在曝气能耗大、碳源消耗多、污泥产量大等缺点,导致资源浪费和二次污染。因此,自养型生物脱氮的过程优化控制和微生物学机制成为污水生物处理领域的研究热点。铁(Fe)是岩石圈中最丰富的过渡金属,铁驱动生物脱氮包括厌氧铁氨氧化(Feammox)和铁自氧反硝化(IAD),反应过程安全、经济且不会造成二次污染,在水处理中有广泛的应用前景。本文考察活性炭(AC)作为电子穿梭体(ES)对Feammox和IAD脱氮过程的影响,并考察不同环境因素对AC介导铁驱动生物脱氮过程的影响。本文的主要研究内容如下:(1)活性炭促进厌氧铁氨氧化反应速率的机理分析。在运行150 d的膨胀颗粒污泥床(EGSB)反应器,体积负载率(VLR)为0.04–0.06 kg N m-3 d-1,NH4+-N的去除率达到90.9%–99.5%,次生铁矿物的形成和IRB的富集共同表明了Feammox过程的发生。批次实验结果表明,木质AC作为ES的情况下,其具有较高的催化性能,TN去除率达85.7%。电化学和傅里叶变换红外光谱分析表明,AC的含氧官能团具有电子转移能力。此外,在体系中还发现Fe(Ⅱ)/Fe(ⅡI)和次生铁矿物。在该系统中,木质AC促进铁循环进而有利于脱氮。微生物分析表明,在完整的Feammox体系中,丰度较高的变形菌门(Proteobacteria)和酸杆菌门(Acidobacteriota)起着重要作用。电子主要是由铁还原菌(IRB)氧化氨氮(NH4+-N)产生的,而含有醌C=O和酚-OH基团的木质AC加速了电子从IRB向固体铁矿物的转移。本研究提供了一种木质AC强化Feammox过程的方法,对开发自养型生物脱氮技术具有重要的工程应用潜力。(2)不同环境条件对木质活性炭介导厌氧铁氨氧化反应的影响。在批次实验中研究了p H、氮素浓度、DO含量、Na HCO3和Mg SO4浓度等对木质AC介导的Feammox脱氮效能的影响。结果表明:p H在6–7左右更有利于促进木质AC介导Feammox脱氮过程。系统处于中性偏酸性条件下,微生物分泌EPS等物质,可能促进生物富集,微生物共同作用促进Feammox过程的脱氮速率。在初始氮浓度为30 mg L-1时,Feammox的NH4+-N去除率达到73.77%,TN去除效率为69.28%;Na HCO3浓度为250 mg L-1时,NH4+-N去除率达到94.65%,TN去除率为91.38%;硫酸盐浓度为150 mg L-1时,NH4+-N和TN去除率分别为99.01%和96.05%。DO可以促进Fe(ⅡI)的生成从而使得Feammox持续脱氮。(3)不同种类铁矿及活性炭对铁自养反硝化过程的影响。不同种类铁矿促进微生物脱氮产物不一样。Fe CO3和Fe Cl2主要促进NO3--N转化为N2,而Fe~0作为电子供体时,主要促进微生物将NO3--N转化为NH4+-N。在Fe CO3和Fe Cl2中,norank_f_Gemmatimonadaceae,OLB13,norank_f_Saprospiraceae,norank_f_Anaero-lineaceae丰度较高。而在Fe~0组中,起主导作用的菌有Erysipelothrix,Shivajiella,Thauera,norank_f_Moraxellaceae,Paludibaculum。对比加入ESs(AQDS,AC)与没有加入ESs组,IAD过程中NO3--N和TN去除率没有太大的差别。XRD分析表明Fe CO3部分转化为γ-Fe OOH。微生物群落分析表明,OLB13、Candidatus Brocadia、Gemmatimonadaceae、SBR1031等菌的存在。含有编码呼吸氨化的OLB13可以与Anammox细菌相互作用。OLB13与Candidatus Brocadia共同作用促进微生物脱氮。Gemmatimonadaceae是一种反硝化细菌,能促进NO3--N去除。SBR1031能与Candi-datus Brocadia共生,可能分布在颗粒污泥或絮凝污泥的外层促进氮素转化。一定量有机碳源的投加能促进微生物对Fe(Ⅱ)的氧化和NO3--N的去除。

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