Si基负极材料是一种十分具有研究潜力的锂离子电池负极材料,其理论比容量高达3579 m Ah g^-1。然而,严重的体积效应和电导率低等缺陷使其难以在锂离子电池中得到实际应用。目前一种常见的解决策略是将C和TiO₂作为复合基质与Si纳米颗粒通过化学方法制成核-壳-壳(Si@C@TiO₂)包覆结构,却也在制备的均一性以及循环的稳定性等方面存在问题。Si@C@TiO₂纳米复合材料中存在大量的C/TiO₂界面,它们可能会对材料的电化学性能产生十分重要的影响,因而研究清楚C/TiO₂界面问题对解决Si@C@TiO₂纳米复合材料问题至关重要,这将是本文的重点研究内容。具体的研究内容主要有:1、通过化学合成法制备出粒径接近、形貌相似的非晶C、锐钛矿TiO₂(anatase-TiO₂)及C@anatase-TiO₂,并对它们进行了结构表征及电化学性能测试,实验结果显示:C/TiO₂界面提供了额外的储锂位点,并通过赝电容方式进行锂离子的存储,从而使得C@anatase-TiO₂具有比理论比容量更高的充放电比容量;C/TiO₂界面促进了C@anatase-TiO₂复合材料中锂离子的扩散,使其具有良好的倍率性能;不仅如此,C/TiO₂界面对锂离子的存储与输运不会影响C@anatase-TiO₂的循环稳定性。2、通过化学合成法制备出粒径接近、形貌相似的非晶C、锐钛矿/金红石TiO₂(anatase/rutile-TiO₂)、C@anatase-TiO₂及C@anatase/rutile-TiO₂,并对它们进行了结构表征及电化学性能测试,实验发现:通过适当延长C@anatase-TiO₂的热处理时间就可实现在C@TiO₂纳米复合材料中增加C/TiO₂界面,并且发生这一过程的同时还可以缩小TiO₂的晶粒尺寸。这两个因素共同促进了锂离子和电子的输运,提升了C@TiO₂复合材料的导电性,使其具有良好的倍率性能;增加的C/TiO₂界面可以提供更多的储锂位点,从而进一步提升电池的比容量。3、通过化学合成法制备出包覆层TiO₂厚度不同及C/TiO₂界面结构不同的三种Si@C@TiO₂纳米复合材料,并对它们的结构及电化学性能进行了测试,实验结果显示:TiO₂作为包覆层,其厚度为8 nm时起到的束缚作用较弱,厚度为25 nm时束缚作用较好,然而TiO₂较厚时,由于其导电性较差使得锂离子和电子难以扩散进入材料内部,导致对内核Si材料利用不充分;通过适当延长热处理时间可以增加Si@C@TiO₂纳米复合材料中的C/TiO₂界面,C/TiO₂界面提升了材料的整体导电性,使得Si@C@TiO₂纳米复合材料在保持良好的结构稳定性的同时保持较高的比容量。