近年来,重金属污染的治理已经得到了广泛的关注。铁氧化物对于重金属有较强的吸附和共沉淀的效果,是去除重金属的理想材料。水铁矿是自然界常存的铁氧化物,其表面积大,吸附位点多,表面官能团丰富,对重金属有较好的去除效果。然而,由于其热力学不稳定性,常随时间的推移逐渐转化为更稳定的矿物形式,导致掺杂于其中的重金属重新分布,因此对该过程的研究对重金属环境行为预测有较大的帮助。本文研究了自然界中常见的有机酸草酸和柠檬酸分别对水铁矿与Cr(Ⅵ)共沉淀物转化过程中Cr(Ⅵ)的再分布过程的影响,探究了不同p H值对Cr(Ⅵ)的迁移的影响,揭示了草酸和柠檬酸对Cr(Ⅵ)再分布的影响机制。研究了铝离子与草酸存在时对掺杂于水铁矿中的Pb(Ⅱ)的迁移过程的影响,探索了不同p H值的条件在铝离子和草酸共存时对水铁矿转化时Pb(Ⅱ)的再分布作用。本文利用了X射线衍射、傅里叶变化红外光谱、透射电镜、X射线光电子能谱和X射线能谱分析等技术表征了反应前后的样品,对矿物的转化产物、样品的官能团类型和表面结构以及形貌都有了深入的研究,揭示了重金属迁移的机理。研究的主要结论如下:(1)草酸和柠檬酸对水铁矿的转化有不同的影响。草酸能促使水铁矿向赤铁矿转化,而柠檬酸有效地抑制水铁矿的转化。草酸不仅可通过还原溶解和配体溶解作用促进水铁矿溶解,吸附在水铁矿上的草酸也能作为赤铁矿成核模板,促使赤铁矿的生成。而柠檬酸的三羟基作用于水铁矿从而抑制其转化。(2)不同初始pH值下草酸和柠檬酸对Cr(Ⅵ)的环境行为影响也不同。草酸在酸性和中性条件下可有效地降低Cr(Ⅵ)对环境的危害,但在碱性条件下对Cr(Ⅵ)的迁移行为无明显影响。柠檬酸在碱性条件下对Cr(Ⅵ)的危害降低较为明显。(3)草酸和柠檬酸主要通过竞争吸附、氧化还原、影响转化来影响Cr(Ⅵ)的行为。草酸和柠檬酸在铁原子催化下将Cr(Ⅵ)还原成危害性较小的Cr(Ⅲ),而草酸对Cr(Ⅵ)的还原效果更为明显。尽管草酸会与Cr(Ⅵ)在表面仍会发生竞争吸附作用,但作用不强。柠檬酸与Cr(Ⅵ)的竞争吸附作用强于草酸。草酸通过促进Cr(Ⅵ)进入到赤铁矿的内部而固定铬,进入到铁氧化物内部的Cr(Ⅵ)较难释放到环境中,而柠檬酸抑制水铁矿转化而稳定Cr(Ⅵ)。(4)Al(Ⅲ)对水铁矿的转化有抑制作用,而草酸能有效抵消其对水铁矿转化的抑制作用。Al(Ⅲ)通过替代Fe(Ⅲ)掺杂于水铁矿中,抑制水铁矿溶解并影响其转化,而草酸促进溶解并且促进赤铁矿生成。(5)Al(Ⅲ)单独存在时,在所有pH值的条件下都对Pb(Ⅱ)进入到赤铁矿内部过程有促进作用,从而降低Pb(Ⅱ)对环境的危害,同时在中性条件下更为明显,Pb(Ⅱ)几乎全部固定于水铁矿表面或内部中。而草酸和Al(Ⅲ)共存时,水铁矿被Al(Ⅲ)抑制的效果被草酸抵消,但是在酸性和碱性条件下仍然降低了Pb(Ⅱ)对环境的危害并且促进了含铅铝水铁矿转化过程中Pb(Ⅱ)向水铁矿内部的迁移。只有在中性条件下草酸导致部分Pb(Ⅱ)的释放。