随着社会工业化的节奏加快,水体中的污染问题日益严峻。其中,重金属污染严重威胁人体的健康。发展绿色高效的重金属水污染控制技术迫在眉睫。科研工作者发展了多种去除水中重金属污染的方法,其中,吸附法是一种低成本、高效率和生态友好的重金属污染控制方法。吸附材料的吸附容量是判断该方法能否工程应用的关键指标。铁硫化物和粘土矿物等天然矿物材料由于来源广泛、生态友好,已被广泛用于重金属离子的吸附去除,但两者均存在比表面积小和表面活性位点少等缺点,导致其吸附容量小,在重金属水处理应用中的前景有限。借助适当物理化学策略改性天然矿物材料,可望改变其表面结构,达到增强去除重金属离子性能的目的。基于此思路,本研究选取黄铁矿(FeS2)和铝硅酸盐海绿石(Gla)作为典型天然矿物吸附材料模型,利用水热-真空热处理策略在FeS2表面引入硫空位(SV),同时采用高能球磨策略改变Gla表面结构,分别考察了两种材料改性前后去除水中典型重金属Ni(Ⅱ)离子的性能,通过相关实验和系列表征技术探究了 FeS2和Gla增强去除Ni(Ⅱ)的机制。具体研究分以下两个体系展开:在第一个体系中,采用简单的水热法合成了微米级“花状”FeS2,然后通过真空热处理FeS2制备了含硫空位黄铁矿(SV-FeS2)。X射线粉末衍射(XRD),场发射扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等表征结果表明,改性前后的FeS2结晶性和微观形貌并未改变;电子顺磁共振波谱(EPR)分析证实了真空热处理后的FeS2表面存在大量SV。实验结果表明,无氧条件下SV的引入使FeS2吸附去除Ni(Ⅱ)容量由4.17 mg/g提升至6.45 mg/g。气氛实验和原位红外结果表明,引入的表面SV可以充当反应活性位点,实现吸附在FeS2表面水的解离活化,形成邻位的吸附基团铁羟基(≡Fe-OH),进而提高FeS2对Ni(Ⅱ)的吸附络合能力。在第二个体系中,选择天然的Gla矿物,采用机械球磨法改性Gla,以提高其去除重金属的性能。首先优化各种球磨参数,包括初始Gla投加量,球磨时间和转速,以及处理气氛,制备球磨改性海绿石(Glabm;),用于Ni(Ⅱ)去除实验。实验结果表明,球磨的改性使Gla去除Ni(Ⅱ)容量由2.41 mg/g提升至13.20 mg/g。随后采用系列的表征手段证实了球磨一方面促使了 Gla表面铝置换硅,产生更多的表面羟基;另一方面致使Gla层间K+流失,在表面积累更多电子。表面更多的羟基利于Ni(Ⅱ)的吸附固定,表面积累的电子则可以直接还原Ni(Ⅱ),两者共同促进了改性后Glabm去除Ni(Ⅱ)的性能。