生物质储量大、可再生,开发生物质能是解决全球能源危机的重要途径,将生物质粉末加工成具有特定形状且能量密度更高的成型颗粒可以降低其利用成本。生物质挥发分含量高,通过气化制备合成气是生物质能的主要利用手段之一。化学链气化技术依靠循环使用的载氧体中的晶格氧为气化过程供氧,避免了传统气化工艺中空分设备带来的额外成本,具有良好的工业应用前景。成型颗粒大尺寸、非球形等特点,使其在流化床内的混合特性显著影响化学链气化中三相产物的产率和分布。本文通过实验和模拟的方法,研究了成型颗粒在鼓泡流化床内的混合与化学链气化特性。 首先,搭建了210mm(长)×30mm(宽)×800mm(高)的可视化流化床反应器,以透明玻璃珠为惰性颗粒,结合图像识别的方法,研究了直径9.6mm、长9.6mm的木屑成型颗粒在冷态工况下沿反应器轴向浓度分布的情况;通过理论计算得到临界流化速度为0.12m/s。将研究区域沿床层高度分为大小相同的四部分,通过改变操作条件以及制备不同气化时间的成型颗粒,探讨了成型颗粒在床内混合稳定所需要的时间以及流化风速和气化时间对成型颗粒在床内分布的影响。结果发现:各工况下在流化4s之后成型颗粒在床内的混合都到达了稳定状态;流化风速对成型颗粒在床内轴向浓度分布有较大影响,在流化风速从0.24m/s增加到0.48m/s的过程中,中上层和中下层浓度分别由4.76%和7.67%下降到2.48%和3.84%,而上层浓度从3.05%增加到7.34%,下层浓度始终最低且有小幅上升。通过对比三个工况下的混合指数,发现在0.36m/s下成型颗粒的浓度分布更均匀。随着气化时间的增加,成型颗粒密度迅速下降,其在中上层和上层的浓度增大,而中下层和下层的浓度则随之降低,表现出了明显的浮升组分特性,混合的不均匀度增加。 其次,使用直径9.6mm、长9.6mm的木屑成型颗粒与锰铁矿载氧体在内径为40mm的鼓泡流化床内开展了化学链气化实验研究,在不加入水蒸气的条件下分析了流化风量对化学链气化三相产物组分分布的影响。结果发现,随着流化风量的提高,气相产物的占比始终最大,但质量从1L/min时的1.809g下降到2.5L/min时的1.746g。焦油和焦炭产物在此过程中质量有分别从1L/min时的0.642g和0.549g增加到2.5L/min时的0.755g和0.499g,说明流化风量的提高不利于合成气的产出。计算了碳转化率、合成气含量、合成气产率以及合成气低位发热量,发现随着流化风量的提高合成气品质逐渐下降。但更高的流化风量气体的生成速率越快,每种气体达到生成速率峰值的时间也越短。从焦油组分来看,随着流化风量的提高,焦油中大分子化合物多环芳烃的含量从1L/min的23.37%单调上升到2.5L/min下的38.25%,而小分子的单环芳烃含量从1L/min的40.93%单调下降到2.5L/min下的24.78%。说明流化风量的提高不利于焦油中大分子物质的裂解,导致了合成气产量下降。此外,研究了焦炭和载氧体的微观表面形貌,发现流化风量的增加逐渐破坏了成型颗粒表面的骨骼状结构。而锰铁矿载氧体在多次实验之后仍表现出了较为疏松的表面结构,证明其具有良好的反应活性。 最后,基于计算颗粒流体力学(ComputationalParticleFluidDynamics,CPFD)和化学反应动力学模型模拟了直径和长度分别9mm和10mm的稻壳成型颗粒化学链气化过程,反应器模型直径为100mm,高800mm,静态床高100mm,研究了成型颗粒在热态工况下的混合情况。模拟结果与实验数据吻合较好,平均误差为11.7%。在0.2m/s的流化风速下,反应器30mm高度处始终未出现成型颗粒,60mm高度处仅在开始阶段有少量成型颗粒出现,90mm高度下成型颗粒的质量流量随时间逐渐降低,而在120mm和150mm高度处成型颗粒的质量流量未有明显增减趋势。同时,反应器中心区域颗粒的时均体积分数随着高度的上升逐渐减小,而轴向速度逐渐增大;在近壁区,颗粒的时均体积分数较大而轴向速度小于0。增加流化风速到0.3m/s和0.4m/s,发现在90mm高度以下的区域成型颗粒的质量流量逐渐上升,而120mm高度处质量流量渐渐下降。说明增大流化风速有利于扩大成型颗粒的运动范围,增加与惰性颗粒的接触,使得气化反应之后的成型颗粒在床内轴向分布更均匀。