陆架边缘海沉积物是有机碳埋藏和矿化的重要场所,也是海洋生态系统中能量转化及物质循环的重要场所。铁(Fe)和硫(S)是海洋沉积物早期成岩过程中最重要的氧化还原敏感元素,其氧化还原循环直接影响沉积物中其他多种主要及微量元素的生物地球化学循环。本文以渤海、南黄海为研究对象,通过对10个站位的沉积物短柱中固相Fe和S的形态分析以及21个站位的表层沉积物样品粒度、总有机碳(TOC)、总氮(TN)和碳同位素(δ13C)分析,讨论了:(1)黄河沉积物中较低的铁含量、高沉积速率和高陆源有机碳埋藏效率是否对渤海Fe和S的成岩作用有明显的影响;(2)自然过程和多重人为扰动(如黄河调水调沙及富营养化)对渤海沉积物Fe和S成岩作用的潜在影响;(3)南黄海复杂的沉积环境(黄海冷水团、多种洋流等)对Fe和S的成岩作用的影响;(4)渤海和南黄海不同沉积环境对Fe和S成岩作用的影响。并得出以下结论: 1.三端元模型计算表明,渤海沉积物中有机碳主要以海源有机碳为主(62.8%±9.4%)。渤海沉积物中非硫化Fe(II)含量远高于Fe(II)Carb,这意味着铁的异化还原占主导地位。以铁异化还原为主的沉积环境和活跃的物理扰动是硫酸盐还原和总还原性无机硫[TRIS:TRIS=∑(AVS+S0+pyrite-S)]积累的两个主要限制因素。非硫化Fe含量丰富,可在1个月的时间尺度上(43±10天)有效缓冲沉积物孔隙水中脉冲积累的溶解性硫化物。HCl提取态Fe(II)[即LFe(II)]含量为Fe(II)Carb+AVS含量的2.41±0.78倍,这意味着LFe(II)也以其它非硫化相存在,这些相包括表面结合态Fe(II)(gt;FeIIOH2+)和含Fe(II)自生粘土。 2.在受黄河输入影响的渤海中,黄河调水调沙引起的沉积物脉冲式输入,季节性沉积物侵蚀、迁徙及分选对铁和硫的成岩作用产生明显影响,导致了铁和硫的成岩作用不同于一般的成岩作用特征。尽管如此,较低的TOC含量(0.59%±0.17%)及TRIS含量(10.1±8.61μmol/g)表明较低渤海的水体富营养化对沉积物中铁和硫的成岩地球化学特征无明显影响,这可归因于沉积物中活跃的物理扰动及陆源惰性物质的快速沉积对海洋有机质的稀释作用。 3.南黄海泥质区沉积物中Fe(II)AVS占Fe(II)Carb+AVS含量的2.04%±2.21%,这意味着非硫化Fe含量丰富,表明其有机质的矿化以铁异化还原为主。中央泥质区较低的水温和沉积速率是沉积物中硫酸盐还原及酸可挥发硫(AVS)积累的主要限制因素。沉积物中的高活性铁氧化物Fe(III)HR含量(122±21.5μmol/g)和非硫化Fe丰富,这表明南黄海沉积物对溶解态硫化物有足够的缓冲容量。LFe(II)也以其它非硫化相存在,其中表面结合态Fe(II)(gt;FeIIOH2+)和含Fe(II)自生粘土矿物含量丰富。 4.渤海和南黄海沉积物中Fe和S的成岩模式明显不同,这是两海域沉积环境的差异所致。渤海非稳态的成岩环境导致其沉积物中FeAVS+carb和Femag含量均高于南黄海。而南黄海沉积物中Fe和S则表现出稳态成岩作用特征,硫化物主要以黄铁矿形式积累。