由于菱锰矿、菱镁矿与方解石的晶体结构与表面性质都极其相似,导致菱锰矿与脉石矿物难以高效浮选分离。因此为了深入研究浮选药剂在碳酸盐矿物表面的吸附作用机理,本文采用量子化学方法,详细阐述了菱锰矿、菱镁矿和方解石的构型参数和性质,分析菱锰矿、菱镁矿和方解石构型参数与浮选性能之间的相互联系。并利用分子动力学相关软件探究了捕收剂和抑制剂与菱锰矿、菱镁矿和方解石作用面的吸附机理,最后用菱锰矿、菱镁矿、方解石实际矿物进行了浮选验证。具体研究内容及结果如下:应用MS分子模拟软件中CASTEP模块,对以常见晶格参数建立的菱锰矿、菱镁矿和方解石晶体结构进行模拟优化,根据能带结构、态密度等研究分析表明:菱镁矿和方解石的电子结构性质相似属绝缘体,而菱锰矿属半导体;在晶体结构中,Mn原子活性比Mg原子和Ca原子活性强,且Mn-O键比Mg-O键和Ca-O键的键能更强且稳定。在前人对三种矿物表面能研究基础上加以验证,选取菱锰矿(110)、菱镁矿(104)、方解石(104)为最佳解理面。并对DDA⁺和BDDA²⁺的量子化学计算发现,静电作用是DDA⁺和BDDA²⁺捕收菱锰矿、菱镁矿、方解石的主要原因。在真空和水环境条件下,应用MS软件中Forcite模块的Smart功能分别对DDA⁺和BDDA²⁺在菱锰矿与钙镁碳酸盐矿物表面的吸附构型进行优化后,再用Dynamics任务进行分子动力学模拟并分析其吸附行为。通过相互作用能分析和相对浓度分析,结果表明在真空和水环境条件下,BDDA²⁺与菱锰矿、菱镁矿、方解石表面相比DDA⁺具有更高的选择性捕收能力,并通过纯矿物实验验证了这一理论结果的可靠性。在水环境体系下研究BDDA²⁺作捕收剂,木质素磺酸钠作抑制剂时对菱锰矿、菱镁矿和方解石的浮选行为。研究结果显示:未添加BDDA²⁺的情况下,木质素磺酸钠与菱镁矿表面的相互作用能比与另外两种矿物的相互作用能更大;而在添加BDDA²⁺的情况下,木质素磺酸钠对菱镁矿表面的相互作用能几乎不变,而对菱锰矿和方解石表面相互作用能大大减小,且远小于菱镁矿表面的相互作用能。表明BDDA²⁺体系中,木质素磺酸钠对菱镁矿具有抑制作用,在菱锰矿与菱镁矿的浮选分离中,具有较强的选择性,并通过纯矿物实验验证了这一理论结果的可靠性。