本文主要研究了Fe-S体系化合物材料在高温高压条件下的人工制备以及对天然Fe-S体系化合物材料的性能调控,主要成果如下:(1)采用高温高压法,在常压至5 GPa的压力条件下以铁粉与硫粉为原料,进行了一系列的变压硫铁反应实验,以研究不同压力与温度下的高温高压硫铁反应。高温高压有助于铁硫元素的充分反应,压力条件能够影响硫铁反应产物的微观形貌与所含各相的相对含量。在1-2 GPa的压力范围内,随着压力的升高,产物中黄铁矿的含量降低,磁黄铁矿的含量升高。在2-5 GPa的压力范围内,随着压力的升高产物中黄铁矿的含量升高,磁黄铁矿的含量降低。(2)利用高温高压手段,在1 GPa的条件下通过多步反应制备了块体黄铁矿样品。在研究过程中我们发现高压条件有助于黄铁矿的生成,高压条件下形成的黄铁矿与磁黄铁矿层的厚度远大于常压反应。样品是具有天然黄铁矿计量比(1:2)的块体黄铁矿样品。样品在常温下为P型半导体,禁带宽度为1.75 e V,且磁性杂质含量已经相对较少,剩磁强度Br=3.4×10^-3(emu/g),矫顽力Hc=99.7(Oe),饱和磁化强度(3T):Ms=20.3×10^-3(emu/g),具有软磁性。通过高温高压手段在1 GPa的条件下,制备了纳米黄铁矿颗粒。其中反应温度为870 K时,体系Fe₃O₄:S₁₂的制备效果最好。纳米黄铁矿以直径为100 nm的颗粒充分的分散在样品中,且产物中并不存在如磁黄铁矿、硫化亚铁和白铁矿等制备黄铁矿时常见的硫铁化合物杂质相。(3)利用高温高压手段通过使用金属添加剂的方式对天然黄铁矿进行性能调控,并研究这种方式对材料热电等性质的影响机制。在3 GPa的压力条件下,制备了不同铝添加量的Al_x-Fe S₂样品(x=0,0.05,0.2,0.4,0.6)。高温高压下金属铝能将黄铁矿充分的还原成高电导率的磁黄铁矿(Fe₇S₈)。另一种产物Al₂S₃则固溶在样品中,为样品提供更多的N型载流子,有效的实现了黄铁矿电学、热学以及热电性质的提升。样品Al_0.6-Fe S₂具有最大的z T值(1.36×10^-3@570 K),比同温度下未添加铝的天然黄铁矿样品的z T值(3.63×10^-5@570 K)上升了一个数量级。随着金属铝添加量的增多,天然黄铁矿样品的硬度和密度下降,断裂韧性提升。在3 GPa的压力条件下,制备了不同铋添加量的Bi_x-Fe S₂(x=0.2,0.4,0.6)样品。铋元素同样能在高温高压下对天然黄铁矿进行还原,此时还原后得到的产物是硫化亚铁相与硫化铋相。其中样品Bi_0.6-Fe S₂具有最高的z T值(1.36×10^-2@520 K),比未添加金属铋的黄铁矿同温度下的z T值(1.18×10^-5@520 K)提升了三个数量级。(4)通过高温高压手段研究了压力条件(常压至5 GPa)对Cu-Pyrite体系样品的相组成、微观形貌与热电等性质的影响。在常压至5 GPa,870 K的条件下以铜和天然黄铁矿为原料制备了Cu-Pyrite样品。样品的相组成随着合成压力的变化而变化。其中常压反应的产物以黄铜矿(Chalcopyrite,Cu Fe S₂)为主,随着压力上升至1 GPa时产物中出现褐硫铁铜矿相(Mooihoekite,Cu₉Fe₉S₁₆),反应压力高于2 GPa的样品中则出现了斑铜矿相(Bornite,Cu₅Fe S₄)。其中在5 GPa下合成的样品具有最高的z T值(0.038@570 K),较相同温度下的纯黄铁矿样品提升了三个数量级。(5)通过高温高压手段研究了合成压力条件(1-5 GPa)对Cu₅-S₂-Pyrite体系样品的相组成、微观形貌与热电等相关性质的影响。在1-5 GPa的压力区间内以铜、硫和天然黄铁矿为原料制备了Cu₅-S₂-Pyrite样品。样品的相组成随合成压力的变化而发生变化。1 GPa下反应产物中生成了辉铜矿(Copper Sulfide,Cu₂S)和斑铜矿(Bornite,Cu₅Fe S₄)。3 GPa的反应产物中生成了六方硫铁铜矿(Nukundamite,(Cu,Fe)₄S₄)和方辉铜矿(Digenite,Cu_2-xS),5 GPa下产物中主要生成了六方硫铁铜矿(Nukundamite,(Cu,Fe)₄S₄)和两种不同结构的辉铜矿(Copper Sulfide,Beta-Copper Sulfide,Cu₂S)。经过高温高压反应后,所有样品均为p型半导体,塞贝克系数为正值。5 GPa样品具有最高的功率因子(838.8μW/K~2m@670 K)和最大z T值(0.52@670 K),较纯相黄铁矿样品的z T值的提升了四个数量级。利用高温高压手段,有助于以黄铁矿为代表的Fe-S体系化合物材料的快速制备。并且通过调整添加剂与合成压力等条件能够有效的提升材料的性质,更加充分的提升Fe-S体系化合物材料的价值。