传统半导体材料为光电领域的发展做出了卓越贡献,但随着后摩尔时代的到来,对光电信息等系统提出了更高的需求,光电子器件也朝着小体积、大带宽、低功耗、集成化、智能化等方向发展,促使科研人员不断探寻新材料、新结构、新机理。近年来,新型光电材料如钙钛矿、过渡金属硫化物、超结构材料等在光电领域展现出巨大的应用潜力,并不断刷新各类光电器件的性能指标,但是针对这些新材料物理特性背后的作用机理尚未充分挖掘,尤其是对微纳观量子尺度上的光物理过程研究空白,限制了这些新材料光电器件的性能优化和更广泛应用。上述光物理过程表现为光子、声子、激子、电荷等相互作用,通常发生在非常短的时间内,一般为纳秒到飞秒时间尺度,在超快光谱技术出现以前,对这些过程的研究手段非常有限。超快光谱技术是用飞秒到皮秒的超短光脉冲序列,研究与纳微器件性能密切相关的元激发的光诱导动力学过程,为认识光电材料中光与物质相互作用机制,揭示光电材料激发态瞬时与稳态物性提供了解决方案。针对上述问题,本论文自主搭建了超快时间分辨光谱系统,并对其进行了性能拓展与优化,利用超快泵浦探测和瞬态吸收技术,选择不同维度的新型光电材料体系研究其光物理过程。通过对超快光谱系统的功能拓展,深入研究了高能泵浦光与铌酸锂晶体、二维过渡金属硫化物、卤化铅钙钛矿量子点的相互作用机制,取得了以下几方面的研究成果:1.在超快时间分辨光谱系统基础上,拓展了偏振分辨探测、变温探测、微区探测和原位探测等功能。偏振分辨探测可以实现泵浦光和探测光不同偏振态的调制,通过分析探测信号偏振态的变化研究材料中载流子的自旋特性;变温探测通过集成低温精密温控平台,实现单级制冷极限温度小于25 K,使系统研究材料光激发瞬态过程与温度的关系成为可能;微区探测使系统在保持时间分辨100 fs的同时,将系统的空间分辨率提升到10μm量级,使单粒子探测和单元功能结构的动力学过程探测成为可能;原位探测将超快泵浦探测系统与飞秒激光加工系统结合起来,使得对飞秒激光改性过程进行原位泵浦监测成为可能,为飞秒激光加工机理研究和工艺提升提供了有效手段。2.利用原位探测高时间分辨超快泵浦探测系统,研究了铌酸锂晶体中切伦科夫型声子极化激元的瞬态特征。通过对局部激发的铌酸锂晶体中声子极化激元的识别,发现了铌酸锂晶体中切伦科夫型声子极化激元的时域和太赫兹域特征,在太赫兹域(或k空间)具有蜂窝状结构,而在真实空间中呈切伦科夫锥形。这种情况类似于石墨烯等蜂巢结构材料,其真实空间中具有蜂窝状晶格,在k空间具有狄拉克锥形的反演。进一步通过引入切伦科夫声子极化激元区域的分束来调制飞秒激光直写铌酸锂晶体,通过原位监测飞秒激光对铌酸锂晶体改性过程中声子极化激元瞬态特征,建立起实现超平滑激光微纳加工的声子极化激元阈值准则,为飞秒激光对固体内部进行三维空间改性提供了原位、实时、无损和定量监测的能力。3.利用原位探测和微区探测超快泵浦探测系统,研究了二维过渡金属硫化物(单层WSe₂)飞秒激光改性的电子态演化。深入分析了单层WSe₂的稳态和瞬态光学特征,发现在强飞秒激光辐照作用下单层WSe₂电子态演化的关键过程,即飞秒激光的作用诱导了O原子的掺杂,使得单层WSe₂附近Se原子被O原子取代,形成了WO₃团簇,成为横向WSe₂/WO₃异质结,为I型带边对齐,并通过XPS测试与第一性原理计算进一步验证了该结果。通过在单层WSe₂上覆盖石墨烯薄层进行控制实验,不仅间接验证了上述氧化反应,还直接显示了石墨烯对单层WSe₂带边激子态有效的载流子提取能力。本研究为直接观察单层WSe₂改性阈值附近的电子态演化、实时原位监测单层TMDCs材料飞秒激光改性的程度提供了解决方案,只要TMDCs材料中的硫族元素在环境条件下容易被氧化,均可适用此原位监测方法。4.利用偏振分辨探测和变温探测超快泵浦探测系统,研究了Cs Pb Br₃量子点中激子的自旋极化动力学。通过热注入法制备了粒径8 nm左右的Cs Pb Br₃量子点,对Cs Pb Br₃量子点薄膜进行了变温瞬态吸收测试,并对同向偏振和反向偏振探测的瞬态吸收动力学特征进行分析,发现Cs Pb Br₃量子点自身晶体结构的中心反演不对称性带来的Rashba劈裂会引起其在低温下基态漂白信号发生劈裂。随着温度的降低,Cs Pb Br₃量子点的自旋弛豫时间逐渐缩短,更符合D′yakonov-Perel′自旋弛豫机制,为基于钙钛矿量子点的自旋器件研究提供了物理基础。本论文通过对超快时间分辨光谱系统进行功能拓展,实现了不同维度体系下新型光电材料新物理现象的阐释以及复杂物理机制的探究,研究结果对于同类型材料的光物理过程具有一定的普适性,为新型光电材料的性能提升和更广泛应用提供了理论基础,为更复杂多样的物理过程与物理机制研究提供了技术路线与解决方案。