剩余污泥(Excess sludge,ES)是污水生物处理过程中的重要副产物,具有产量大、组成杂、溶裂难的特点,若未合理处理处置将会造成严重的环境污染,甚至威胁人体健康。ES富含有机质,可通过厌氧消化进行甲烷转化,但其存在水解率低、产甲烷慢、稳定性差等问题,亟待解决。微生物电催化厌氧消化(Microbial electrolytic cell-anaerobic digestion,MEC-AD)通过将电催化过程引入到传统厌氧消化过程中,可强化有机物溶出,诱导功能微生物定向富集,改善厌氧消化效能。但MEC-AD过程存在电子转移限制、电位设置不合理、电极微生物失活等技术问题,且诱导代谢机制不清。通过耦合溶胞预处理过程、投加导电材料等,可有效促进有机物代谢过程和电子传输效率。基于此,本论文以ES为处理对象,零价铁/过硫酸盐(Zero-valent iron/peroxodisulfate,ZVI/PDS)氧化和MEC-AD耦合体系为技术核心,针对ES的溶裂难度、MEC在污泥甲烷转化中的应用限制、代谢机制的模糊不清等,系统开展了弱磁场(Weak magnetic field,WMF)强化ZVI/PDS氧化溶胞预处理、磁铁矿负载型生物炭(Magnetite-bearing biochar,MBB)制备及其耦合MEC-AD系统强化微生物电催化污泥生物转化等三方面的技术研发工作,并与工业磁铁矿(Industrial magnetite,IM)效能进行对比。主要研究结论如下:(1)研发ZVI/PDS氧化耦合WMF强化污泥溶胞预处理技术,探究磁场通量强度(Magnetic field flux intensity,MFI)与ES初始p H的协同增效机制,阐明耦合体系强化溶胞与深度脱水的内在机制。WMF(25 m T)在p H 3.0、5.0、7.0和9.0时对ZVI/PDS氧化(ZVI/PDS投加量为1.5/1.2 mmol/g-VS)污泥脱水具有强化作用,CST/CST₀比0 m T时分别降低了10.7%、13.6%、54.2%和40.7%。其中,p H 7.0时溶解性铁离子高达222.0±118.0 mg/L,Zeta电位增至-2.8±0.2 m V。这是由于洛伦兹力和磁场梯度力诱导Fe(II)在ZVI表面沿着高MFI方向移动,促进ZVI局部腐蚀,避免Fe(Ⅱ)氧化和铁(氢)氧化物的形成。Fe(II)与PDS反应生成硫酸盐自由基,破坏了微生物细胞和EPS,释放出胞内物质和EPS结合水;更重要的是,Fe(Ⅲ)通过混凝作用降低了污泥颗粒之间的静电斥力及相互作用能,从而有利于污泥脱水性能的提升。(2)构建MBB-MEC-AD新耦合体系,研究MBB对微生物电催化污泥甲烷转化的作用,揭示电极微生物群落对MBB的响应机制。MBB1-MEC-AD(MBB约0.1 g)产生了最高的电流和累积甲烷产量,比MEC-AD和MBB2-MEC-AD(MBB约0.8 g)分别高出7.6%和33.4%,对应SCOD去除率高达63.0%。表明少剂量的MBB加强了生物膜活性,促进了电子转移过程,加速了复杂有机物分解。此外,MBB1-MEC-AD电极的扩散电流较高,生物膜电阻和电荷转移电阻较低,说明其过电位损失较低,促进了电子传递,为微生物生存创造了良好的导电环境。MBB1-MEC-AD的产电菌Geobacter和乙酸营养型产甲烷菌Methanosaeta比MEC-AD高出216.0%和16.7%,氢营养型产甲烷菌Methanobacterium则降低18.2%,表明MBB的引入实现电子转移由间接电子转移(Indirect electron transfer,IET)向更为高效的直接电子转移(Direct electron transfer,DET)方式改变,改善了产甲烷效率。(3)构建IM-MEC-AD体系,探索磁铁矿对种间电子转移的调控机制,剖析磁铁矿强化微生物电催化污泥厌氧的刺激机理。IM-MEC-AD的累积甲烷产量比AD、IM-AD和MEC-AD分别高出约32.4%、2.8%和9.4%,TCOD和SCOD的平均去除率较低,分别为10.6%和7.1%,表明磁铁矿可能促进了二氧化碳的电化学还原生成甲烷。此外,IM-MEC-AD比MEC-AD的背景电流大,阳极电荷转移电阻低,说明磁铁矿的投加进一步优化了导电环境,促进了阳极微生物的活性。IM-MEC-AD中Geobacter、Methanosaeta和Methanobacterium的丰度分别约为MEC-AD的10.8、1.2和1.2倍,表明磁铁矿促进了微生物繁殖,可能巩固了发酵菌与产甲烷菌间的IET,其作为电子介质,还可能部分替代了Geobacter菌毛中的c型细胞色素,促进了Geobacter和Methanosaeta间的DET,揭示了磁铁矿对微生物电催化污泥生物转化的积极影响,为污泥处理和生物能量回收一体化技术提供了新思路。