人工智能优化石墨烯负载铁基纳米材料以及类芬顿试剂去除染料(胭脂红,刚果红)的方法及其研究

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作者辛玲
来源贵州师范大学
出版年2022
摘要
先进氧化(如类芬顿氧化和臭氧氧化)是利用强氧化自由基降解有机污染物并矿化的一种重要的技术。类芬顿反应具有成本低、操作简单、反应彻底、无二次污染的特点。类芬顿试剂是指由过渡金属离子(如Fe3+、Mn2+和Ag+)和氧化剂(过氧化氢、过硫酸钾、过硫酸钠等)组成的强氧化体系。石墨烯和碳纳米管具有独特的机械强度、柔韧性、导电性和导热性以及非常大的比表面积,可作为分散催化剂、防止催化剂团聚的优良载体。富勒烯可以与铁基材料协同作用,促进羟基与有机污染物的反应。有机污染物的反应,增强催化效果。类芬顿催化剂通过在强相互作用下诱导电子转移来影响催化行为。由于自由基寿命短,通常在外部条件(紫外、电场、超声等)的帮助下增强处理效果,以增强类芬顿催化剂在水处理中的应用效率。本研究以氧化石墨烯为载体,以硫酸亚铁、氯化铜和硼氢化钠为原料,制备了还原性氧化石墨烯负载铁铜纳米复合材料。制备的材料去除危险染料胭脂红以及胭脂红和刚果红混合的二元染料。基于单因素实验,通过响应面方法和人工智能(人工神经网络粒子群优化和人工神经网络遗传算法)对纳米复合材料去除过程进行了建模和优化。结果表明,该纳米复合材料的表面积为41.255 m~2/g,孔径分布以2.125 nm为中心,饱和磁化强度可达108.33 emu/g。对反应前后的材料进行的比较表明,理论上该材料可以被重复使用三次。利用人工神经网络-粒子群优化得到的预测值与实验值之间的绝对误差最小,表明该模型适用于去除模拟废水中的胭脂红。剂量因素是吸附过程中的关键因素。该过程符合伪二阶动力学模型,其最大吸附能力为1848.96 mg/g。在最佳条件下,混合染料的去除率高达到96.85%(r GO/Fe/Cu的剂量为20 mg,p H为4,混合染料的初始浓度为500mg/L,反应时间为14 min),反映了材料的优良吸附性能。在本实验中,通过共沉淀的方法制备还原氧化石墨烯负载铁钴镍三金属纳米化合物,与氧化剂过氧化氢共同使用形成类芬顿试剂。研究了该类芬顿催化剂与超声结合对胭脂红染料模拟工业废水的降解,可以发现当超声波与该类芬顿过程结合时为协同效应。本实验采用X射线衍射,扫描电子显微镜、能量色散光谱、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱,N2吸附,超导量子干涉仪等对合成的纳米复合材料进行了表征,结果表明该材料具有典型的石墨多孔结构和良好的磁性。还考察了四个因素(V(H2O2),反应时间,初始浓度和催化剂剂量)对胭脂红染料降解的影响。再利用响应面和人工智能对该实验进行了建模和优化。通过实验值和预测值的对比分析,发现人工神经网络-粒子群优化模型的绝对误差最小,表明该模型可以较好地预测实验结果。根据梯度增强回归树,F检验,随机森林和Garson方法对影响染料去除过程中影响因素的重要性进行了排名,发现V(H2O2)起着最重要的作用。最后通过简单的磁性分离,使用该催化剂连续5次回收并用于下一次降解实验,还原氧化石墨烯负载铁钴镍三金属纳米化合物仍有47%的催化能力被保留,这表明其具有较好的可重用性,反映了该化合物具有的优异降解能力。总之,这些介孔纳米复合材料具较大比表面积和饱和磁化强度,操作简单易于分离,对于单元染料和双元染料均具有较高的去除率等优点,表明了人工智能技术对于染料去除工艺的建模和优化是有帮助的。

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