随着人类对能源需求的不断提高,核能在世界能源体系中的地位举足轻重。作为核能的基础原料,大量的铀矿被开采利用,并产生了数量庞大的铀废石、铀尾矿及含铀废水,造成铀矿冶区域的大面积土壤污染,对生态环境与人群健康带来较大影响。纳米零价铁(NZVI)具有粒径小,比表面积大,还原性强等特点,在环境介质中能有效地与铀(U)等重金属污染物发生反应。但由于易团聚的问题影响了其反应活性。有研究发现生物炭(BC)可作为NZVI的有效载体,在保持其还原性能基础上增强了稳定性,极大改善了NZVI团聚失活的现象。但目前关于生物炭负载纳米零价铁(NZVI@BC)修复铀污染的研究大多集中于水处理方面,应用于重金属污染土壤修复方面的研究相对较少,尤其对于该复合材料在尝试修复矿山铀污染土壤过程中的可行性以及重金属活动态演化的相关机制尚未见系统深入探究。基于此,本研究利用NZVI@BC处理矿山铀污染土壤和实验室模拟铀污染土壤,重点探究NZVI@BC对矿山铀污染土壤和模拟铀污染土壤的p H和U等重金属活动态的影响以及土壤矿物组成变化和土壤微生物群落结构的响应,为今后开展相关的铀污染土壤修复实践提供基础数据与理论参考。本研究的主要结果与发现如下:(1)NZVI@BC和未改性BC均能有效地提高土壤p H;在相同投加量下,NZVI@BC的效果更佳,且能更持久地使土壤维持在较高的p H。在土培实验过程中,同等条件下投加NZVI@BC的土壤p H比添加BC的土壤平均高0.65个单位。然而,不管是矿山铀污染土壤还是模拟铀污染土壤,NZVI@BC的投加均提高了铀的活动态含量。与空白样品相比,施加NZVI@BC后会使土壤中水溶态U和弱酸可提取态U分别提升13.0%-1371.5%和7.0%-196.0%。此外,施加NZVI@BC后还会提高土壤中铅(Pb)、镉(Cd)、铬(Cr)、锰(Mn)的弱酸可提取态含量。通过表征手段发现,随着NZVI@BC投加量的增加,两种土壤中多硅白云母(phengite)的比例上升6.3%-92.2%,而白云母(muscovite)的比例下降3.3%-34.5%。其部分原因可能是由于NZVI被氧化后产生的Fe²⁺发生类质同象过程,置换了白云母等矿物中的相关重金属离子。这种现象的发生导致了原有矿物吸附重金属的能力下降和原本存在于矿物晶格中的重金属离子进入环境中从而提高了土壤中重金属的活动态含量。此外,微生物的代谢活动变化可能也是导致某些重金属活动态提升的影响因素。(2)NZVI@BC的添加会使土壤中微生物群落丰度以及多样性发生明显阶段性改变,先是在第15天时显著下降(P<0.05),但在第60天时,其丰度和多样性指数逐渐上升。与空白样品相比,添加NZVI@BC可引起微生物群落结构的明显变化,微生物群落趋向于高效利用铁资源的进化方向。在施加NZVI@BC后,门水平的Firmicute丰度上升,植物益生菌和能产生铁载体的相关微生物(如Paenisporosarcina,Citricoccus,Gaiella和Nocardioides)成为了土壤中的优势微生物。在土壤添加NZVI@BC后,一些相关微生物(如Paenisporosarcina和Mesorhizobium)的代谢活动提高了土壤中U、Pb、Cd、Cr和Mn的活动态含量。Paenisporosarcina或可直接影响原有被硅酸盐矿物固定的重金属重新释放。Mesorhizobium能够产生铁载体,铁载体除了能与Fe³⁺发生螯合之外,还能与其他重金属离子发生螯合,从而提高了重金属的迁移性与活动性。此外,施加NZVI@BC后导致了土壤中铁氧化菌的代谢能力增强,其与硫氧化菌的联合作用使得U(IV)不断被氧化为U(VI),从而提高了U的活动态含量。本研究结果表明,基于生物炭和纳米零价铁的NZVI@BC复合材料并不适用于铀污染土壤的直接修复。土壤中的微生物群落及其构成可能制约着修复材料的效能,这为今后研发特定土壤的重金属污染修复材料与技术指明了研究方向。与此同时,由于施加NZVI@BC后目标元素的活动态含量大增,这为铀污染土壤的植物修复创造了必要的基础条件。