在旋转盘反应器中利用金属掺杂的二氧化钛光催臭氧化降解亚甲基蓝

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摘要
过去文献已证实旋转盘反应器具有高质传效率,由於光催臭氧化程序属於气-液-固三相的复杂反应,因此使用旋转盘反应器不只增加臭氧的质传效果,还能以极薄液膜的形式减少光穿透的阻力。本研究於旋转盘反应器中以金属掺杂之二氧化钛薄膜为触媒,利用光催臭氧化程序对亚甲基蓝进行连续式降解,探讨二氧化钛涂布层数、触媒掺杂金属种类、亚甲基蓝初始浓度、臭氧浓度、紫外灯差异、进料流率和转速对光催臭氧化降解和矿化的影响。实验结果显示,在UV-LED(波长370 nm)照射下,二氧化钛薄膜在大於三层时对於降解效率不会有明显的提升,甚至会造成触媒的剥落。UV-LED面光源相较於UVC灯管可以均匀的照射整个圆盘且能量转换效率较高,使更多触媒的电子被激发,导致光催化和臭氧化的结合效果更好,进而促进强氧化性氢氧自由基的生成来提高降解能力。降解/矿化效率会随亚甲基蓝浓度和液体流率的增加而下降,并且会随转速的增加而上升,并且在500-1000 rpm之间降解效率明显上升较为明显。添加臭氧的情况下发现降解/矿化效率随臭氧浓度的增加而明显提升,但是在浓度1 g/m3之後提升的效率迅速减缓。触媒的掺杂虽然可以降低电子-电洞的复合提高氢氧自由基的生成,但也会影响触媒表面电荷和臭氧的反应途径。本研究在掺杂金和银於触媒之後,发现在光催化和低臭氧浓度的光催臭氧化会有明显的提升效果,但是在高臭氧浓度的光催臭氧化提升效果会不明显,掺杂金的触媒甚至会导致降解/矿化降低,而掺杂银的触媒则会先降低之後再提升需要进一步的调整操作的参数,最後掺杂钴的触媒在光催化和光催臭氧化降解/矿化效最差,却在触媒臭氧化有最佳的矿化效率。此外,确认了本研究之光催臭氧化程序存在协同效果(synergistic effect),其增幅与过去文献中的光催臭氧化系统相比无太大的差距,可能是因为超重力系统着重於质传的改善,而协同效果主要受反应速率的影响,证实了在不同的污染物中光催化臭氧化系统都存在着协同效果。在最佳条件UV-LED功率18.7 W、转速1000 rpm、液体流率50 mL/min、臭氧流率5 L/min下和臭氧浓度1 g/m3时,掺杂银的二氧化钛降解效率达98.5 %与过去文献中的几种光催化反应器相比,旋转盘反应器在光催臭氧化系统中能使用较低的臭氧剂量和光强度达到高的降解效率。总和结果得知,旋转盘反应器应用於连续式光催臭氧化反应中具有极高的潜力。

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