施氏矿物广泛存在于存在低pH、富含硫酸根和铁的环境中,由于其比表面积大、具有同构性,较易被砷(As)负载。然而,当环境条件改变时,施氏矿物发生矿相转变,原本负载于矿物中的As很可能会重新释放到环境中,对周围的环境带来风险。为了解此矿物相转变过程及在此过程中As的环境行为,本研究采用化学快速法合成了施氏矿物和含砷施氏矿物,考察其在9,10-蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)及硫酸根还原菌(Desulfosporosinus meridiei sp.nov.,以下简称DSM)共存的体系中,DSM对矿物的厌氧还原作用,及AQDS对此过程的影响。主要研究结果如下:(1)探究AQDS对DSM介导下施氏矿物相转变的影响。将AQDS、纯施氏矿物及DSM放在一个体系中共培养,对照组为未添加AQDS的体系,培养周期均为18 d,取样过程在厌氧操作台中进行。通过对溶液的理化性质的分析可知:AQDS的加入加快了体系达到还原环境的时间,Fe²⁺先于S^2-被检测出来,溶液中可检测出更多的SO₄^2-;通过对反应18 d后的矿物进行扫描电镜(SEM)分析可知,两个体系中的矿物的外表形貌均由圆球状转变为鳞片状;通过对反应18 d后的矿物进行X射线衍射(XRD)分析可知,两个体系中新形成的矿物均包括蓝铁矿、硫化亚铁以及S~0等。进一步对反应18d后的矿物进行穆斯堡尔谱分析可知添加了AQDS的体系中施氏矿物发生完全相转变而未添加AQDS的体系中还有50%未发生相转变的施氏矿物。该研究表明AQDS可改变体系中的电子传递模式,促进施氏矿物发生完全相转变。(2)探究不同SO₄^2-浓度对DSM介导下含砷施氏矿物(As-Sch)的相转变及砷的环境行为的影响。将不同浓度的可溶性SO₄^2-、含砷施氏矿物及DSM放在一个体系中共培养,对照组为未接种DSM的体系,培养周期均为70 d,取样过程在厌氧操作台中进行。通过对溶液的理化性质的分析可知:DSM以乳酸为电子供体,SO₄^2-为电子受体,将SO₄^2-还原为S^2-。S^2-还原As-Sch后,溶液中SO₄^2-、Fe²⁺、As(Ⅴ)浓度增加,所释放出的As(Ⅴ)进一步被微生物还原为As(Ⅲ),从而增加了As的毒性、迁移性和生物可利用性。此外,DSM对As-Sch的硫化反应,引发了S~0、FeS和As₂S₃的生成。释放的Fe²⁺反过来又催化了As-Sch的矿物相转化,如Fe²⁺、PO₄^3-、AsO₄^3-,分别导致了蓝铁矿和纤砷铁矿的形成。随着次生矿物的形成,大部分As可再次固定在固相中,与新形成的矿物共沉淀或吸附在新矿物上。与As-Sch相比,微生物作用后矿物中无定形铁氧化物结合As的含量降低,而氧化铁化合物表面结合As含量增加,As的迁移率增加,SO₄^2-的加入可强化这一结果。(3)探究AQDS对DSM介导下As-Sch相转变及As的环境行为的影响。将AQDS、As-Sch及DSM放在一个体系中共培养,对照组为未添加AQDS的体系,培养周期均为18 d,取样过程在厌氧操作台中进行。通过对溶液的理化性质的分析可知:反应18 d后添加AQDS的体系比未添加AQDS的体系多释放了70μM的砷;通过对反应18 d后的矿物进行穆斯堡尔谱分析可知添加了AQDS的体系中As-Sch发生完全相转变而未添加AQDS的体系中还有24%未发生相转变的施氏矿物;通过对反应18 d后的矿物进行连续萃取可知:DSM介导下As-Sch发生了溶解和还原,绝大部分的As向更不稳定的状态转化,原本负载在矿物上的砷,释放到水溶液中;小部分的As向更稳定的状态转化,转化为残渣态的As很难在释放到环境中。AQDS的加入加强了这一结果。该研究结果表明:AQDS可加快As-Sch上Fe³⁺的还原,促进矿物的溶解,使矿物坍塌,As-Sch发生完全相转变,原本负载在矿物上的全部As基本都释放到水溶液中。新矿物(蓝铁矿、S~0、硫化亚铁和硫化亚铁等)的形成只能使少部分的As再次固定于矿物上,绝大部分As依然留在液相中,As的迁移性大大增加。