赤泥基聚氯化铝铁絮凝剂与磁性NaP1沸石的制备及应用研究

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作者成勇
来源重庆大学
出版年2021
摘要
随着我国经济飞速发展,矿产资源的消耗与日俱增,矿产开采和加工过程中产生了大量固体废物,其中铝土矿的转化利用而产生的强碱性危害物赤泥尤为突出。同时,随着工业化和城市化的发展,垃圾渗滤液和有机染料废水引发的环境安全问题也备受关注。因此,如何以赤泥为原料制备高附加值产品处理废水是当前最具意义的挑战。赤泥富含铝、硅和铁元素,其中铝硅元素是合成NaP1沸石的重要潜在原料,而铝铁元素可以制备聚氯化铝铁絮凝剂(PAFC)。NaP1沸石可作为吸附剂处理有机染料废水,但吸附饱和后吸附剂会以悬浮液的状态存在溶液,不易回收,容易造成二次污染和资源浪费,因此,本文制备出磁性基体Sr Fe12O19(SFO)与NaP1沸石的复合材料Sr Fe12O19@NaP1(SFO@NaP1)沸石,从而实现重复回收利用。另外,利用PAFC絮凝净化垃圾渗滤液,以此达到矿产资源的综合利用。赤泥被盐酸酸浸获得制备聚氯化铝铁絮凝剂的酸浸液和制备磁性沸石的酸浸渣(ARM),利用单因素实验和正交实验探究了酸浸时间、液固比、酸浸温度和酸浸浓度对浸出率的影响。结果表明,获得最佳铝硅含量酸浸的条件为:酸浸时间为120 min、酸浸液固比为7、酸浸温度为70℃和盐酸浓度为5 mol/L,此条件总离子浸出率为135.76%。以酸浸液制备PAFC,研究了pH、聚合温度和Al/Fe摩尔比对絮凝剂PAFC的性能影响,考查了絮凝剂浓度和pH对絮凝效果的影响,利用XRD、FTIR、SEM对PAFC的结构和性能进行表征。以老龄垃圾渗滤液为处理对象,对比了自制PAFC与商业PAFC的COD、UV254和色度相关处理效果。在pH为2.5、聚合Al/Fe摩尔比为8、聚合温度为70℃的条件下制备出的PAFC对老龄垃圾渗滤液的絮凝效果最佳;自制PAFC与商业PAFC在絮凝液浓度为1.2 g/L和pH=6的絮凝条件下,COD去除率分别为72.2%和73.0%;UV254去除率分别为79.2%和79.9%、色度去除率分别为82.9%和85.7%。另外,具有金属光泽和网格状的PAFC絮凝机理主要为电中和吸附、架桥作用和网捕卷扫作用。采用碱熔融水热法制备了NaP1沸石和SFO@NaP1沸石,考查了不同ARM与NaOH的质量比、碱熔融温度和碱熔融时间对NaP1沸石合成结晶度的影响,以及不同复合比例SFO@NaP1沸石对吸附性能的影响;利用XRD、FTIR、XPS和SEM等对NaP1沸石和SFO@NaP1沸石的结构和性能进行了表征,以亚甲基蓝(MB)溶液为模拟废水,研究了NaP1沸石和SFO@NaP1沸石的吸附性能,并考查了其再生性能。结果表明,碱熔融的适宜条件为:ARM与NaOH质量比为1:1.5,碱熔融温度为650℃和碱熔融时间为60 min;沸石水热合成的最佳条件为:液固比为10,水热时间为7 h和水热温度为120℃;25℃时,在沸石添加量为1 g/L、溶液初始pH为7、MB溶液初始浓度为50 mg/L条件下,NaP1沸石和SFO@NaP1沸石的去除率和吸附量分别为97.1%和95.4%、48.7 mg/g和47.9 mg/g。NaP1沸石和SFO@NaP1沸石吸附MB为遵循准二级动力学模型的自发放热过程,NaP1沸石吸附MB符合Freundlich经验规律、SFO@NaP1沸石吸附MB符合Langmuir等温模型;NaP1沸石和饱和磁化强度为1.61 emu/g的SFO@NaP1沸石经3次再生循环使用后,对MB的吸附量分别为34.5 mg/g和33.2 mg/g。NaP1沸石和SFO@NaP1沸石的比表面积分别为79.30 m~2/g和78.86 m~2/g,它们对MB的吸附机理都是由静电吸引、氢键和孔隙扩散共同作用的。

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