纳米颗粒物(nanoparticles,NPs)是指在三维空间上至少有一维尺度上直径小于或等于100 nm的颗粒物,它们广泛分布在地球表面各个系统圈层中。因其独特的表面效应、尺寸效应、宏观量子隧道效应、高比表面积和复杂的化学组成,使得NPs具有较强的生物化学活性和毒性。受人类高强度活动影响,人为源NPs不断产生和释放到自然环境中,改变了地球表层系统中纳米颗粒物的分布和赋存。这些人为源NPs可能与其他污染物相结合,使得NPs具有更强的生态环境风险。NPs是大气中PM_2.5(空气动力学直径小于或等于2.5μm的颗粒物)的重要组成部分,在数量上占据主导地位。燃煤活动是大气中NPs的重要来源之一。当前,NPs的鉴别、定量分析和环境风险是环境科学和地球化学领域相关学者研究的重点和难点。然而,目前所有燃煤电厂安装的各种污染物控制装置尚未考虑NPs。有关燃煤活动产生的NPs存在很多未知,缺乏对燃煤源NPs的定量化表征。此外,因煤源、煤级、燃烧条件和除尘系统等条件参数的不同,使得各种燃煤副产物中NPs存在明显差异,造成对燃煤源NPs缺乏深入有效的认识。因此,有关燃煤源NPs的分布特征及其环境意义亟须深入研究。本研究以典型燃煤电厂为研究对象,采用电子显微镜技术对煤灰中主导和特征NPs进行甄别;基于单颗粒(SP)-ICP-MS技术首次对燃煤源NPs进行定量分析;并探究不同煤源、煤级、燃烧工况和除尘方式下煤灰中NPs的差异,揭示调控NPs分布的主要驱动因子;估算单位时间内燃煤副产物中NPs的数排放量,最后利用Gamble’s solution模拟并探究了燃煤源NPs在人体肺间质液中的赋存和潜在的风险。本研究为有效指导燃煤活动提供了科学依据。基于以上的研究,主要得到以下几个方面的结论:(1)基于扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)和透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)技术,在不同地区的原煤燃烧产生的煤灰中均鉴别出大量的金属NPs,其中Fe-NPs和Ti-NPs为主导NPs。基于SP-ICP-MS技术,不同地区的煤灰中存在数量众多的金属NPs(每毫克约10~6-10~8个纳米级颗粒),但煤灰中NPs表现出明显的空间异质性,这可能与电厂的原煤产地、燃烧工艺和除尘方式等参数有关。此外,煤灰中亚微米级颗粒组分(<1μm)中金属元素的富集程度最高。金属NPs的颗粒数浓度和<1μm颗粒组分中金属元素浓度呈现出显著正相关。(2)进一步针对中国低阶煤燃烧产生的煤灰开展NPs研究,发现虽然煤灰中NPs的体积/质量百分比非常低,但在数量上占据主导地位。低阶煤燃烧产生的煤灰中存在两种主导金属NPs,包括Fe-NPs和Ti-NPs,其中Fe-NPs的主导赋存形态为赤铁矿、磁铁矿、磁赤铁矿、针铁矿和菱铁矿,Ti-NPs主要为金红石、锐钛矿和Magnéli相氧化钛。煤灰中Fe-NPs的平均粒径在52-96 nm,其数浓度范围为2.9×10~7-2.5×10~8particles/mg。Ti-NPs的平均粒径为66-90 nm,颗粒数浓度范围为2.5×10~7-1.7×10~8 particles/mg。Fe-NPs颗粒数浓度比Ti-NPs高1-3倍,占据主导地位。此外,煤化程度、机组容量、锅炉类型和除尘方式影响着低阶煤燃烧产生的煤灰中NPs的粒径分布和数浓度。(3)不同除尘方式截留的多级煤灰均呈现出,随着电厂安装的除尘器级数的增加,煤灰的平均粒径显著降低的趋势。金属NPs(Fe-和Ti-NPs)的数浓度则随除尘级数显著增加(p<0.05)。研究还发现褐煤和高灰分含量的煤炭燃烧后,可能产生更多数量的NPs。相对于静电除尘器和布袋除尘器,新型的电袋复合除尘器对煤灰中NPs的截留效果更好。值得注意的是,在所有燃煤副产物中,单位时间内除尘器截留的煤灰NPs数量占比高达80%,占据着主导地位。烟囱飞灰在质量上仅占总灰量的0.25%左右,其Fe-和Ti-NPs数浓度却显著高于前端的副产物(p<0.05),在单位时间内Fe-和Ti-NPs的总排放量分别占到3.41%和1.67%。这些数量众多的NPs直接释放到大气环境中,对生态环境具有潜在威胁。(4)模拟肺间质液实验表明,煤灰中NPs一旦进入肺部,大约有13-48%的Fe和19-63%的Ti以纳米级颗粒形式存在肺间质液中,而37-87%的NPs沉积在肺间质组织中。相关分析表明,金属离子浓度和NPs数浓度是影响NPs进入肺间质液中的主要驱动因子。因此,煤灰中金属离子和金属NPs可能共存于人体肺间质液中产生协同效应。