水溶性盐辅助溶胶-凝胶法制备纳米YAG:Ce3+荧光粉

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作者邵润
来源东南大学
出版年2021
摘要
Y3Al5O12:Ce3+(简称YAG:Ce3+)是LED照明及显示领域应用最广的荧光粉体系之一。随着LED的尺寸逐渐小型化,和Micro-LED、Mini-LED等技术的不断发展,其对荧光粉颗粒尺寸及分散性等性能的要求也随之提高。因此,高分散纳米YAG荧光粉的制备技术一直是荧光粉领域的研究重点之一。现有技术制备的纳米YAG荧光粉普遍存在粒径过大或颗粒烧结等缺陷,其原因在于YAG荧光粉的制备必须经过高温过程,且难以避免纳米颗粒在高温下的烧结及长大。本文探索了一种新型的水溶性盐辅助溶胶-凝胶法,通过引入高熔点硫酸钾盐作为高温隔离介质,抑制YAG纳米颗粒的接触、烧结及长大行为。经多次尝试,本文最终确定了以异丙醇铝为铝源,硝酸钇、硝酸铈分别为钇源和铈源,柠檬酸为络合剂的有机溶胶-凝胶体系,验证了硫酸钾盐辅助溶胶-凝胶法制备纳米YAG荧光粉的可行性,并成功合成出高结晶性、高分散性的纳米级YAG:Ce3+荧光粉,粒径约50nm。本文研究了前驱体组成、凝胶工艺、高温煅烧等因素对产物颗粒形貌、粒径及物相的影响。研究结果表明:(1)前驱体溶胶的组成对YAG荧光粉的颗粒形态及物相均有很大影响。最佳的YAG浓度范围为0.018M~0.023M,过低会出现杂相,而过高会导致颗粒烧结;最佳的p H值为4,过高或过低均会导致杂相或颗粒形态不佳;表面活性剂PEG4000能够有效改善颗粒尺寸均匀性;(2)凝胶工艺参数中,最佳的凝胶生成温度为100℃,过高或过低均易导致出现杂相;最佳凝胶保温时间为1h,时间太短凝胶反应未完全,而时间太长凝胶会析水甚至液化;最佳干燥温度为100℃,温度过高易导致凝胶膜破裂;(3)900℃煅烧可得到YAG纯相,1000℃时其结晶性提高,且颗粒尺寸及形貌没有明显变化;最佳的还原温度为700℃,温度过低无法将Ce4+完全还原为Ce3+。发光性能研究表明,在455nm蓝光激发下,本文制备的纳米YAG:Ce3+荧光粉发射主峰为560nm;纳米YAG:Ce3+荧光粉的最佳Ce掺杂量为4%,掺量过高将导致浓度猝灭;荧光粉的荧光衰减速率随Ce含量的增加而加快。本文还对比了纳米YAG:Ce3+荧光粉和普通溶胶-凝胶法制备微米级YAG:Ce3+荧光粉的发光性能。本文的水溶性盐辅助溶胶-凝胶法克服了纳米颗粒的高温烧结问题,制备的YAG:Ce3+荧光粉颗粒尺寸小、分散性好、结晶度高,且此方法具有工艺简便、对设备要求低、无污染等优点,适宜规模化生产。

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