化石燃料大量使用导致的大气二氧化碳浓度升高,引发了全球气候异常等环境问题。面对日益严峻的碳减排形势,我国提出了“双碳”目标,并着力发展碳捕集与碳封存(CCS)技术。其中,将二氧化碳注入地下储层的原位地质封存是减排潜力最大的方法。二氧化碳与地质流体中的钙元素反应影响地质封存的稳定性,该过程受碳酸钙的异相成核生长控制。本研究采用三种常见造岩矿物——云母、长石、黄铁矿,作为成核基底,分别使用氨扩散系统和稳定系统进行碳酸钙的异相成核实验。通过扫描电子显微镜(SEM)、背散射电子衍射(EBSD)等技术系统地研究了碳酸钙的异相成核生长过程及其控制因素。实验结果表明:在氨扩散系统下,氨会诱导球文石成核,碳酸钙的熟化过程会降低成核密度,同时使得亚稳相的结构变得更加复杂;在稳定系统下,不同基底表面的成核密度与基底的表面电荷正相关,云母和长石基底表面方解石的主要生长方向是(104)取向,黑云母、白云母、氟金云母的有效界面能分别为13.9~29.5 mJ·m-2,14.1~30.0 mJ·m-2,13.3~28.3 mJ·m-2。本研究外延了界面电化学性质控制成核过程的理论,总结出了基底与溶液性质对成核路径、成核密度的控制模型:(?)?i=j,Kj=IAP N=min{Np(q),Jnt}-Nri(IAP)-Nag成核路径模型符合分步相转化理论(SPT),分成n步,由n个能垒组成,当i=1时,表示基底界面上的反应。其中,△Gc是成核路径的总能垒,△Gci是分步反应的能垒,γcl-i是物相与溶液之间的界面能,受控于溶液中离子I的性质,γsl是基底与溶液之间的界面能,受控于溶液中的离子I和基底的表面电荷q。Ksp-i是后置生成相的控制因素,Ki是前置反应相的控制因素(例如,当前置相为溶液,生成相为方解石时,Ki=Kj=IAP,Ksp-i=Ksp-calctie),Iind 是溶液中离子的其他诱导因素。N是成核密度,Np为成核位点的数目,与基底的表面电荷q正相关,Jn为成核速率,Nri是熟化减少的成核数,Nag是聚集减少的成核数。该模型为地质封存提供了一定的理论指导。