层状铋系铌酸盐作为高效的光催化材料,因其特有的二维层状结构和合适的电子能带结构在解决能源短缺与环境污染这两大社会问题上展现出巨大的应用潜力。然而,光响应范围窄,光生载流子分离效率不高和表面活性位点不足等主要问题严重限制了光催化的实际应用。基于上述关键问题,本文利用层状铋系铌酸盐的自发极化电场和表面氧空位的构筑作为有效提升光催化剂太阳能转换效率的策略展开研究。(1)以NaOH为矿化剂,采用一锅水热法合成出层状Sr₂Bi₂Nb₂TiO₁₂纳米片材料,并通过简单的低温水热法构造了浓度可调的表面氧空位。研究发现,氧空位的引入不仅拓宽了光响应范围,而且大幅促进了光生载流子的分离。同时,表面氧空位增强了催化剂对CO₂分子的吸附和活化能力。该研究为提高二氧化碳光还原活性,开发高性能的光电催化材料提供了新的参考。(2)利用一步水热法制备出纳米片结构SrBi₂Nb₂O₉材料,相较于高温固相法制备的样品具有更强的铁电极化强度和更优的光生载流子分离效率,并展现出更高的CO₂还原活性。理论计算表明,电子空穴分别在[NbO₆]和[Bi₂O₂]层沿着不同方向移动,实现了有效的各向异性电荷迁移。同时研究发现,退火处理显著增强材料的铁电性能进而提高载流子分离效率,揭示了铁电性能和光催化性能的联动关系,为合成高效层状铁电光催化材料提供思路。(3)对铁电SrBi₂Nb₂O₉纳米材料在不同电场强度作用下进行极化处理,以增强其铁电性能。实验结果表明,SrBi₂Nb₂O₉电荷分离效率随着电场强度的提高而显著提升。模拟太阳光下,30 k V/cm电场强度下极化处理的样品展现出最高CO₂还原性能。同时,这种极化处理方式相较于其他手段不改变材料的化学组成、形貌、能带结构等理化特性,对开发低成本、高性能的催化材料具有一定的借鉴意义。(4)采用水热法制备出纳米片结构铁电Bi₃TiNbO₉光催化材料。通过简单的水热过程,在其表面引入氧空位。在此基础上,采用电晕极化进一步增强其铁电性能。在模拟太阳光下,富含氧空位和电晕极化处理后的样品展现出更高的催化活性。通过原子力显微镜(AFM)、理论计算和有限元模拟发现,氧空位对铁电畴的钉扎效应使得材料保持着良好的铁电性能,这种协同效应为载流子的迁移持续提供着驱动力,显著增强了光催化CO₂还原活性。该研究为提高载流子迁移效率和太阳能转换效率提供了新的思路和参考。