赤铁矿负载铋酸盐光催化降解气态苯乙烯

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作者姚洁玉
来源合肥工业大学
出版年2021
摘要
大气环境污染问题近年来日益严重,其中VOCs对自然环境及人类健康均有巨大影响。光催化技术作为绿色环保、处理效率高的技术之一,在解决挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)污染的问题中发挥重要作用。近年来,高效的光响应光催化剂,已经引起研究者们极大的重视而被广泛研究。其中,铋系催化剂因为其含量丰富、稳定性高、毒性低、经济效益高等原因受到科学家们广泛关注,赤铁矿则因其禁带宽度较低、化学稳定性强、成本低和无毒等优点,成为一种应用前景广阔的光催化材料。因此,本论文研究对不同铋系光催化剂进行改性,从而提升光催化活性。具体是利用赤铁矿作为载体,分别负载氯氧化铋、磷酸铋、次碳酸铋合成铋系复合光催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、UV-Vis反射光谱仪(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、N2吸附-脱附测量(BET)和光致发光光谱(PL)对其晶体结构、微观形态、禁带宽度以及元素组成等情况进行了表征。讨论了不同制备条件下的复合催化剂对苯乙烯降解的影响并分析了其光催化反应的可能机理,总结如下:(1)采用水解法合成了比表面积大、光生电子空穴对复合速率低的BiOCl/α-Fe2O3纳米材料。该材料对光催化降解苯乙烯有着较好的催化活性,其最佳制备条件为BiOCl/α-Fe2O3质量比为1:1,水解温度为50℃,溶液p H=1。150 mg/m3苯乙烯在365 nm光源紫外灯照射80 min后,其降解率可达73.3%,矿化率可达63.1%。通过机理研究实验发现,复合催化剂光催化降解苯乙烯主要是由BiOCl产生的光生电子-空穴对和氧衍生的超氧自由基起主导作用。(2)通过水热法合成了比表面积高、光生电子-空穴对复合速率低的BiPO4/α-Fe2O3纳米材料,在365 nm紫外光下,0.3 g该材料在BiPO4/α-Fe2O3质量比为1:1,溶液p H=1,煅烧温度为300℃制备时,对50 mg/m3的苯乙烯光催化降解效率最高,达到87.9%,矿化率可达62.3%。通过机理研究实验及分析可得,复合材料光催化降解苯乙烯是由于光生电子-空穴对、超氧自由基(·O2-)和羟基自由基(·OH)的作用。(3)通过水热-煅烧法合成了降解率高、性质稳定、比表面积高、带隙能量低的Bi2O2CO3/α-Fe2O3纳米材料。该复合催化剂最佳制备条件为:Bi2O2CO3/α-Fe2O3质量比为0.9:1,煅烧温度为450℃,此条件下制备的复合催化剂在365 nm紫外光照射100 min后,降解率可达76.9%,矿化率达到64.2%,表明光催化反应后系统内的气态苯乙烯都被分解为CO2等无机小分子化合物。机理研究实验结果证明,该复合催化剂对气态苯乙烯的降解主要是由于光生空穴以及强氧化性的超氧自由基(·O2-)的作用。

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