温室效应所引起的全球变暖问题已经严重威胁到人类的生存与发展。燃煤电站是人类生产活动CO₂排放的最大集中源。大力开发燃煤CO₂减排技术对我国发展低碳经济具有重要意义。在众多燃煤电站CO₂减排技术中,富氧燃烧技术被认为是最具技术可行性和经济优势的技术之一。常规的富氧燃烧技术仍然存在制氧功耗过大、炉膛和尾部烟道负压漏风造成CO₂纯度降低等问题,这都使得电厂的发电净效率较低。在此背景下提出了流化床增压富氧燃烧的概念,具有烟气功损小、系统效率高、汽化潜热易回收等特点。流化床增压富氧燃烧技术结合了增压富氧燃烧和流化床燃烧的优势,是一种具有工业应用前景的新型燃煤电站CO₂捕集技术,对其进行系统深入研究对该技术的发展和推广具有重大意义。本文针对NO、N₂O、SO₂和SO₃这四种主要气态污染物,利用实验研究和理论分析相结合的方法对高压、高浓度CO₂气氛下煤燃烧过程中N/S的迁移转化路径进行研究。全文主要研究内容及成果如下:(1)利用20 k W_th批次给料增压流化床实验台研究了煤在CO₂气氛下热解过程中的N、S迁移特性。结果表明,HCN和NH₃的生成量随着热解压力的增加而增加,高压和CO₂气氛均提高了热解过程中燃料-N的转化率。高压CO₂气氛促进了CO的生成,而高浓度CO的存在进一步加速了黄铁矿的分解。同时,高压热解还促进了煤灰的自固硫能力,并增强了气态硫和黄铁矿向噻吩的转化反应。(2)利用增压管式炉实验台研究了温度、压力、气氛等操作参数对石灰石直接硫化的影响规律。结果表明,当反应气氛中各组分的比例保恒定时,石灰石直接硫化钙转化率会随着系统总压升高而增加。当系统总压保持恒定时,提高CO₂分压对石灰石直接硫化反应存在着一定的抑制作用,这是由于高分压CO₂的存在抑制了产物层内CO₃^2-/SO₄^2-等阴离子空位和固态离子的迁移,降低了直接脱硫反应发生的速率。利用增压固定床研究了操作参数对SO₃均相生成反应的影响规律,发现增压反应极大促进了SO₃生成量和SO₂转化率,但随着反应压力的升高,SO₂转化率的升高幅度有所减缓。提高反应器入口的SO₂和O₂浓度会提高SO₃的最终生成量,而提高H₂O浓度对SO₃生成反应的影响较小。(3)通过反应动力学计算和增压固定床实验研究了温度、压力、还原剂CO和NH₃浓度等运行参数对NO_x均相生成及还原反应的影响途径。结果表明:对于NO_x的均相生成反应,当反应压力在0.1 MPa~0.9MPa范围内时最主要的NO_x生成路径为NH₃→NH₂→H₂NO→HNO→NO和HCN→CN→NCO→N₂O。提高反应压力,N₂O的生成路径基本保持不变,但NO的次要生成路径发生一定改变。H₂O分压的提高使得部分H₂NO中间体以及NO₂产物进一步生成HONO,而HONO则会在H₂O的作用下快速分解为NO。对于NO_x的均相还原及分解反应,提高反应压力促进了NO还原反应,同时也在一定程度上促进烟气中NO₂的生成。而对于N₂O,反应压力的提高不会改变其主要还原路径,但会极大促进其热分解反应速率,当反应压力小于0.5 MPa时,促进作用会更为明显。(4)在自行设计制造的10 k W_th连续给料流化床增压燃烧实验平台上进行了超过100小时稳定燃烧实验,考察了压力、温度、气氛及氧气浓度等操作参数对煤燃烧及气态污染物排放的影响规律。与常压燃烧相比,增压富氧燃烧可以实现飞灰未燃碳、CO、NO_x和SO₂的同步降低,这证明增压流化床富氧燃烧是一种兼顾高燃烧效率和低污染物排放的新型燃烧方式。且在较低的压力范围内(≤0.3 MPa),压力对NO和SO₂排放的降低作用更加明显。富氧燃烧工况下温度对主要气态污染物的影响规律与空气燃烧下相同,NO和SO₂浓度与温度呈正相关,而N₂O浓度则与温度呈负相关。空气燃烧相比,在21%O₂/79%CO₂燃烧气氛下NO排放量急剧下降,但N₂O浓度在富氧燃烧过程中略有增加。提高炉膛入口氧气浓度会增强炉内整体氧化性气氛,这会提高NO和SO₂的排放浓度,但也会导致燃料-N更易向NO而不是N₂O转化,降低N₂O的排放量。上述研究结果丰富了流化床增压富氧煤燃烧的科学认识,并为本技术的工业化应用奠定了研究基础。