复杂钙钛矿氧化物异质结呈现的丰富物理效应是凝聚态物理研究的热点。这种由强关联体系材料组合构成的异质界面可出现多种形式的界面耦合效应,例如电荷转移、轨道重构和跨越界面的化学键等,导致完全不同于单体材料的新奇物理效应,例如氧化物界面二维电子气,二维铁磁性,超导电性和磁性共存以及电场调控Rashba效应等。部分钙钛矿氧化物中存在着有序排列的氧空位缺陷,形成了新的类钙钛矿晶体结构,如ABO_2.5钙铁石氧化物,ABO₂无限层氧化物等。我们发现将类钙钛矿结构和钙钛矿结构氧化物组合形成界面对称性失配的异质结,可以引入新的界面耦合效应,是探索强关联氧化物体系的奇异物性和开发氧化物复合功能器件的新途径。本文设计将钙钛矿锰氧化物与类钙钛矿钴氧化物组合构成异质界面,系统研究了界面耦合作用结合衬底应力对异质结磁性特别是磁各向异性的调控,发现了界面电子轨道占据态的变化规律。本文取得的主要研究成果如下:1.在(001)取向的(LaAl O₃)_0.3(SrAl_0.5Ta_0.5O₃)_0.7(LSAT),SrTiO₃(STO)和KTa O₃(KTO)单晶衬底上制备了高质量的LaCoO_3-δ/La_2/3Sr_1/3MnO₃/LaCoO_3-δ(LCO/LSMO/LCO)三层膜,研究了不同应力下异质结的垂直磁各向异性。特别地,通过插入缓冲层的方法,在KTO衬底上实现了高达~2.2%的张应力。我们发现,在STO和KTO衬底上的三层膜中的LSMO表现出显著的垂直磁各向异性,并且垂直磁各向异性能随着张应变的增大而增大,最大值达~3.9×10⁶ erg/cm³。这一结果表明,界面耦合效应克服了张应变导致的磁弹耦合作用,后者支持面内易磁化。与此不同,在小应变的LSAT衬底上的三层膜则没有表现出明显的垂直磁取向。结果表明,张应变增强了界面耦合效应,导致了异质结的垂直磁各向异性。2.制备了高质量的(110)取向LaCoO_3-δ/La_2/3Sr_1/3MnO₃/LaCoO_3-δ(LCO/LSMO/LCO)三层膜,发现了反常的面内磁各向异性,阐明了界面处3d电子轨道重构和自旋取向之间的关联性及其对宏观磁性的影响。不同于(110)取向单层LSMO薄膜的[001]轴向易磁化方向,LCO/LSMO/LCO三层膜的易磁化方向转变为[1(?)0]轴向。X-射线吸收谱和线性二色谱的实验结果表明,三层膜结构中LSMO层Mn的d_x2_-y2和d_3z2_-r2轨道能级发生了重构,优先占据态变成了d_x2_-y2轨道。而LSMO单层膜的优先占据态为d_3z2_-r2轨道。这种轨道重构效应是源于界面Mn、Co离子的d_x2_-y2轨道耦合,借助于O的2p轨道。这种耦合导致了能量更低的键合能级、以及Mn离子向Co离子的电荷转移。根据Bruno模型中轨道和自旋两个自由度之间的强耦合关系,可以理解LSMO层的易磁化方向在面内发生的90°的旋转。3.利用对称性不同的LSMO和YBaCo₂O_5+δ(YBCO)在(001)-SrTiO₃衬底上制备了高质量的(001)-LSMO/YBCO/STO异质结,发现了反常垂直磁各向异性。结构分析结果表明,YBCO为缺氧双钙钛矿结构,其A位阳离子和氧空位的排布高度有序,形成了[Ba O]层和[YO_δ]层沿[001]方向交替堆叠的周期性结构。磁性测量结果显示,异质结中的LSMO层具有垂直磁各向异性,各向异性常数达到了~4×10⁶ erg/cm³,比磁弹耦合产生的面内各向异性大两个数量级。X-射线吸收光谱和密度泛函理论计算均证实了LSMO/YBCO界面处发生了轨道重构,导致Mn离子的e_g电子优先占据d_3z2_-r2轨道,从而出现了垂直各向异性。我们还进一步讨论了其内在物理机制:Mn和Co的配位场分别为MnO₆八面体和CoO₅五面体,两者通过界面处的O离子耦合形成共价键,使得重构后的d_3z2_-r2轨道能量更低。此外,我们还在(110)取向STO衬底上制备了(110)-YBCO/LSMO/STO异质结。结构分析表明(110)取向YBCO薄膜仍然保持了高质量的A位有序外延生长,其有序方向为面外倾斜45°的[100]或[010]轴向。在此异质结样品中,LSMO层的易磁化方向从单层膜的[001]轴向转动到了[1(?)0]轴向,各向异性常数达到了~10⁶ erg/cm³。这一工作初步展示了基于双钙钛矿/钙钛矿结构异质界面设计构筑人工界面自旋结构的可行性。