有机-无机卤化铅钙钛矿太阳能电池(Organic-inorganic lead halide perovskite solar cells,PSCs)凭借其理论转换效率高、成本低、可溶液加工、可柔性制备等众多优势,一跃成为了第三代光伏技术中最具有发展潜力及应用前景的佼佼者。在过去几年里,虽然PSCs的光电转换效率(Power conversion efficiency,PCE)不断取得突破,且其最新认证的纪录效率高达25.5%,但与其Shockley-Queisser极限效率(>30%)相比仍有较大的提升空间。另外,PSCs的长期稳定性问题严重制约了其进一步发展及大规模商业化应用。因此,在保证高效率的前提下,提升器件的长期稳定性是目前急需攻破的关键性科学问题。大量研究表明,钙钛矿薄膜晶界及其界面处的缺陷是制约其器件光伏性能和稳定性进一步提升的主要因素,而界面钝化工程被认为是解决上述问题最有效的策略之一。鉴于此,本论文聚焦于构建多重界面钝化工程以最大程度降低钙钛矿薄膜的缺陷,从而制备出高效且稳定的PSCs,具体研究内容如下:(1)将室温一步法合成的n型半导体针铁矿量子点(FeOOH QDs)作为一种多功能界面钝化剂引入到钙钛矿吸光层中以制备高效且稳定的PSCs。研究发现,FeOOH QDs具有路易斯酸和碱的双重特性,能与钙钛矿材料中的阳离子和阴离子同时发生协调作用。因此,FeOOH QDs不仅可以通过调控钙钛矿晶体的成核与生长以减少晶界和协调未匹配的阳离子和阴离子等方式来协同钝化钙钛矿薄膜的缺陷,而且还可以凭借上述协调作用来抑制离子迁移。基于FeOOH QDs构建的界面钝化工程,实现了器件PCE的大幅度提升,从17.2%提高至19.7%,且滞回显著降低。另外,器件展现出优秀的长期稳定性,在空气中放置1440小时后其PCE依然可以维持到初始值的97%,并在连续光照480小时后其PCE仍可保持在最初值的92%。更为重要的是,器件的热稳定性也得到显著增强,在85℃温度环境中储存360小时后其PCE仅损失了最初值的6%。(2)采用柠檬酸和硫脲作为前驱体水热合成了氮硫共掺杂的石墨烯量子点(Nitrogen and sulfur co-doped graphene quantum dots,NSGQDs)并将其同时修饰到钙钛矿吸光层及其电荷接触界面以构建多重界面钝化工程,实现了“一石三鸟”。第一,将适量的NSGQDs添加到钙钛矿前驱体中,不仅可以通过降低钙钛矿结晶过程来增加钙钛矿的晶粒尺寸,而且还可以通过与钙钛矿材料中未协调的Pb²⁺配位的方式来钝化钙钛矿的缺陷;第二,用NSGQDs对钙钛矿层的电子接触界面进行修饰,能够降低其界面处电子与空穴之间的复合,有助于电子的抽取和注入;第三,将NSGQDs引入到钙钛矿层的空穴接触界面,可以优化钙钛矿层与空穴传输层之间的能级匹配,利于电荷的传输与分离,并有效地抑制了碘离子从钙钛矿层扩散到金电极中。基于NSGQDs构建的多重界面钝化工程,实现了电池PCE的显著提高,从14%提升至19.2%,增幅高达37%,刷新了氧化铁基PSCs的效率记录。同时,器件表现出杰出的湿度、紫外光照及热稳定性。另外,此策略具有较好的普适性,在常用的TiO₂和SnO₂基PSCs中表现出相同的效果。(3)将一种可交联的天然有机小分子硫辛酸(Thioctic acid,TA)通过配位效应同时化学锚定在TiO₂和钙钛矿MAPbI₃的表面上,然后经过低温热处理,引发其原位交联形成坚固且连续的聚合物(Poly(TA)),以构建多重界面钝化工程,从而实现缺陷的有效钝化。此策略具有四个优点:第一,超薄的Poly(TA)层沉积在TiO₂层表面可以有效地钝化TiO₂层与钙钛矿层之间的深能级缺陷,且可以减少界面的载流子复合;第二,Poly(TA)可以通过调控钙钛矿晶体成核与生长来减少其晶界,并可以通过路易斯酸碱反应来钝化缺陷;第三,Poly(TA)可以提升器件各层之间的能级匹配以促进各层界面处的电荷传输;第四,Poly(TA)有助于改善钙钛矿薄膜的耐水性和耐光性。基于此,器件获得了高达20.4%的PCE,且滞回可忽略不计。更为重要的是,器件展现出优秀的湿度、紫外光照、操作稳定性,即在高湿度条件下放置1440小时后其PCE仅损失了初始值的7%,在高紫外光强度照射450分钟后其PCE可保持在初始值的98%,在连续光照运行600小时后其PCE仍可维持到初始值的92%。另外,通过理论计算发现,Poly(TA)对MAPbI₃和TiO₂表面的钝化作用是通过Poly(TA)中的-COOH、-C-S与MAPb I₃的Pb²⁺及TiO₂的Ti⁴⁺之间的配位效应而发生的,这同时也得到了实验表征的进一步证明。