基于硫—铁循环调控人工湿地同步去除地下水硝酸盐与重金属的效能及机制

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作者董璐
来源西北农林科技大学
出版年2021
摘要
近几十年来,随着我国经济社会的快速发展,地下水资源开发利用量呈迅速增长态势,对地下水的过度开采常常会造成水质恶化。由于受到多种污染物的控制,地下水常常呈现出复合型污染的特征,其中硝酸盐和重金属污染是常见的一类复合型污染。目前的技术仍然存在易产生二次污染、投入成本较高,处理效果不理想等局限性。因此,开展污染地下水的绿色可持续修复技术研究具有重要的现实意义。人工湿地净化技术,因其净化水质效果好、运行稳定且管理方便等优点,受到了广泛关注。本研究针对地下水中硝酸盐-重金属复合污染问题,构建硫基、铁基、硫-铁基及黄铁矿基等不同自养反硝化人工湿地系统,评价不同类型人工湿地净化地下水效能,评估其温室气体排放特征;通过批次实验研究了硫、铁等基质填料对氮、重金属等污染物迁移转化的作用过程,并采用高通量测序技术,解析了自养反硝化人工湿地系统微生物群落多样性和群落特征,进一步阐明基于自养反硝化强化脱氮和重金属去除的作用机理。主要结论如下:(1)不同湿地系统反硝化能力大小为:硫基>硫-铁基>铁基>黄铁矿基>砾石基。只有NO3--N存在时,硫基、铁基及硫-铁基湿地系统都有较好的去除效果,NO3--N去除率分别为98.47%,65.05%和72.03%;TN去除率分别为96.96%,40.93%和55.69%。进水中重金属(Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅵ))的添加会造成铁基湿地系统和黄铁矿基湿地系统的去污效果下降,而硫基系统的去污效果几乎不受重金属添加及种类的影响。硫-铁基湿地系统的去除效果在添加重金属之后却呈上升趋势,NO3--N上升约16-19%,TN去除率上升15-30%。对于重金属的去除,不同湿地系统对Cu(Ⅱ)均有较好的去除效果,去除率为90.46-98.06%;但是,仅硫基、铁基、硫-铁基湿地系统对Cr有较好的去除效果,去除率在98%以上。此外,铁基湿地系统的N2O排放通量最高,平均排放通量为215.50-299.53μg m-2 h-1,硫基、硫-铁基、黄铁矿基湿地系统排放较低,平均排放通量分别为24.22-70.83μg m-2 h-1,19.10-119.40μg m-2 h-1,13.17-54.19μg m-2 h-1。重金属的添加会对自养湿地系统造成不同的影响。Cu(Ⅱ)的添加会使硫基、硫-铁基湿地系统的N2O排放通量升高,铁基、黄铁矿基湿地系统的排放通量降低。同时添加Cu(Ⅱ)和Cr会使铁基、硫-铁基湿地系统的N2O排放通量升高,硫基、黄铁矿基湿地系统的排放降低。(2)在没有微生物作用的反应体系中,硫填料和黄铁矿,不会与NO3--N发生氧化还原反应,并且对NO3--N的吸附作用极小;铁填料和硫-铁混合填料可以通过与NO3--N的氧化还原反应,将NO3--N转化为N2和NH4+-N。此外,重金属的添加未对铁填料与NO3--N氧化还原反应产生影响,但对于硫-铁填料,添加重金属会促进NO3--N向N2的转化,降低NH4+-N累积,且单独添加Cr的效果最显著。硫填料和黄铁矿批对重金属Cu(Ⅱ)和Cr几乎没有去除效果,铁填料和硫-铁混合填料通过沉淀反应、氧化还原、中和反应和絮凝共沉淀作用从而使Cu(Ⅱ)和Cr达到较高去除率。(3)砾石湿地系统和黄铁矿基湿地系统的微生物数量最多,而硫-铁基湿地系统的微生物数量最少,且重金属的添加会降低微生物的群落的丰富度。此外,不同类型自养反硝化人工湿地中的微生物群落组成不同。在整个试验期间,各湿地系统基质层中微生物在门水平上的相对丰度最高的优势菌群为变形菌门(Proteobacteria),且分布规律为:硫基>铁基>硫-铁基>黄铁矿基>砾石,这与NO3--N去除结果一致。在属水平上,硫杆菌属(Thiobacillus)作为优势微生物在自养反硝化湿地系统中的相对丰度较高。尤其在硫基、硫-铁基、黄铁矿基湿地系统中,且相对丰度随系统的运行不断升高。除硫杆菌属以外,自养反硝化湿地系统中的其他优势微生物均与反硝化过程相关。此外,对于重金属的添加微生物会表现出一定的抗性和不耐受性:硫杆菌属、Sulfurimona和热单胞菌属具有重金属抗性,Denitratisoma、噬氢菌属以及单胞菌属具有重金属不耐受性。

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