聚苯乙烯纳米塑料与矿物在水溶液中的交互作用机制研究

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作者张杨洋
来源西北农林科技大学
出版年2021
摘要
随着塑料制品的大量使用和丢弃,在环境的多种作用下会持续释放塑料微粒,包括纳米塑料,微(纳米)塑料污染已经成为一个日益严重的全球性问题。微(纳米)塑料进入到环境后会与环境中的活性物质发生一定的相互作用,从而改变其环境行为。目前,已有学者研究了微(纳米)塑料与环境中腐殖质、微生物等活性物质的交互作用。矿物是土壤和沉积物中广泛存在的活性物质,然而有关微塑料与矿物的交互作用的研究较少,尤其是从纳米塑料的角度进行分析。此外,暴露在环境中的微(纳米)塑料会经历如光照、风力、机械作用等发生老化,而老化会显著改变微(纳米)塑料的理化性质,使其微观结构和表面特性发生改变。因此,研究微(纳米)塑料在环境中的老化过程和特性及其与矿物的相互作用机理对于科学评估微(纳米)塑料的环境行为和生态风险至关重要。本研究选择使用较为广泛的聚苯乙烯纳米塑料(PSNP)为研究对象,系统研究了其与四种典型矿物(针铁矿、磁铁矿、高岭石和蒙脱石)的相互作用,并测试另外三种表面电荷不同的材料(MnO2、Al2O3和SiO2)进行对比。此外,考虑到环境中纳米塑料在物理、化学作用下的老化行为,选取光照作为纳米塑料老化的重要方式,通过老化PSNP在矿物上的分配动力学及等温线,结合不同的水化学条件(p H、离子强度)对PSNP分配的影响,探讨矿物与老化PSNP的相互作用过程;结合动力学过程中的二维红外相关光谱(2D-FTIR-COS)及相互作用前后的表面形态及微观结构的分析表征,揭示老化PSNP与矿物的相互作用机制。本论文的主要研究结果如下:(1)带负电的PSNP胶体悬浮液的稳定性在带正电的针铁矿和磁铁矿存在时降低,而在带负电的蒙脱石和高岭石存在时不受影响,说明静电作用会影响PSNP与矿物的交互作用。将PSNP与其他三种表面电荷不同的金属氧化物MnO2、Al2O3和SiO2进行反应,证实了静电相互作用对PSNP悬浮液稳定性的重要性。透射电镜(TEM)分析和批量吸附实验表明,针铁矿和磁铁矿对PSNP具有很强的静电引力,能有效吸附PSNP。傅里叶变换红外光谱(FTIR)和二维相关光谱(2D-COS)分析表明,针铁矿的-OH(γ-Fe OOH)与PSNP之间存在较强的氢键,使得针铁矿对PSNP的吸附量高于磁铁矿。(2)老化后的PSNP表面粗糙,含氧官能团增加。将其与矿物进行吸附实验发现:与原始的PSNP相比,铁氧化物(针铁矿、磁铁矿)对老化后的PSNP表现出更强的吸附能力,且粘土矿物表面也发现了老化PSNP的附着;矿物表面对老化PSNP的较高吸附能力可能与静电吸引和配体交换有关;矿物吸附老化PSNP的FTIR光谱表明其官能团之间的吸附亲和力存在差异,2D-COS分析也进一步表明矿物对老化PSNP的优先吸附是按照含氧官能团(OFGs)的顺序进行的。综上所述,进入到环境中的纳米塑料会与矿物发生交互作用,并对纳米塑料的环境行为产生影响;纳米塑料在环境中的老化作用也会影响其与矿物的相互作用。本研究为科学评价纳米塑料在环境中的生态风险提供理论依据。

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