水铁矿胶粒在饱和多孔介质中的运移行为研究

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作者李晗熠
来源大连理工大学
出版年2021
摘要
掌握胶体运移行为规律对于认识污染物在自然环境中的归趋以及改善污染修复效果具有重要意义。在已有的研究中发现,除胶体颗粒的表面性质和溶液化学条件等因素以外,介质表面生物膜的理化性质也会对胶体颗粒运移产生影响,而关于生物膜对胶粒的生物活性如何影响胶粒运移和沉积行为的研究相对较少。作为广泛分布于水体和土壤中的氧化铁矿物,水铁矿常以胶粒的形式存在于水体及土壤等环境介质中,在铁元素地球化学循环、污染物的迁移以及其它矿物的转化中扮演着重要的角色。研究表明,希瓦氏菌等异化金属还原菌可利用水铁矿等含铁矿物颗粒作为电子受体进行厌氧呼吸。本论文以饱和石英砂柱为模式研究体系,探究奥奈达希瓦氏菌(Shewanella oneidensis MR-1)生物膜改变介质表面性质及生物膜胞外电子传递活性如何影响水铁矿胶粒在饱和多孔介质中的运移行为。考察不同水化学条件下水铁矿胶粒在裸砂及MR-1生物膜包覆砂柱实验体系中的穿透和滞留情况,发现水铁矿胶粒在两类饱和多孔介质中运移行为的变化规律一致,但在有生物膜存在的情况下,胶粒沉积更为显著。在裸砂柱中,当进水胶体悬液p H值从5.0变为8.5时,出水水铁矿胶粒的质量百分数从35.3%升高至44.2%,推测出现该结果的原因为随着p H的升高,胶粒表面电位由正变负,导致胶粒与多孔介质间的静电斥力逐渐增大,使胶粒的穿透能力增强;当进水胶体悬液中离子强度(即Na Cl浓度)由0.1变为10 m M,水铁矿胶粒质量百分数从45.1%降至21.8%,在这个过程中,随着离子强度的增加,胶粒的双电层不断压缩,使得胶粒之间的静电斥力不断下降,更容易发生团聚而沉积在多孔介质表面,把Na+替换成Ca2+后,出水胶粒质量百分数从35.9%降至14.4%,说明Ca2+对胶粒沉积的影响更加明显;在胶体悬液中加入低浓度(3 mg C/L)腐殖酸后,由于水铁矿胶粒表面部分吸附腐殖酸分子,会导致胶粒表面电荷分布不均发生团聚,促进其在多孔介质上的沉积,对应水铁矿胶粒的沉积速率系数kd值由1.4变为1.6 h-1,加入高浓度(10和30 mg C/L)腐殖酸后,由于腐殖酸分子完全覆盖水铁矿胶粒,使其表面电位由正变负,胶粒与多孔介质之间的静电斥力增大,从而促进了水铁矿胶粒的运移能力,对应的kd值分别减小至0.9和0.3 h-1。在生物膜包覆砂柱中,不同水化学条件下水铁矿胶粒的运移能力相比于裸砂柱中均受到抑制。进一步分析MR-1生物膜胞外电子传递活性对水铁矿胶粒运移行为的影响,结果表明,提高进水中电子供体葡萄糖的浓度(0-10 m M)可将生物膜包覆砂柱中滞留水铁矿胶粒的质量百分比从80.4%提升至91.2%,而对水铁矿胶粒在裸砂住中的穿透和滞留能力几乎无影响。对比考察水铁矿胶粒在野生MR-1生物膜包覆砂柱和缺失细胞色素c的Δomc A/Δmtr C和Δcym A生物膜包覆砂柱中的运移行为,结果表明野生株生物膜对水铁矿胶粒的滞留和吸附作用最强,证实生物膜胞外电子传递能力对水铁矿胶粒运移行为的重要影响。此外,长期释放实验结果也表明生物膜胞外电子传递活性在保持水铁矿胶粒在砂柱中的长期滞留及矿物相转化中发挥重要作用。

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