变电吸附耦合电热催化氧化去除室内低浓度甲醛

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作者汪宝
来源大连理工大学
出版年2021
摘要
甲醛作为室内空气中的主要污染物之一,具有释放周期长,浓度低和来源广泛等特点,对人们的健康产生严重威胁。吸附法和催化氧化法研究最为广泛的两种甲醛去除方法。但吸附法存在吸附容量有限、能耗高、再生困难、再生设备体积庞大等问题。而催化氧化法存在贵金属催化成本高,过渡金属氧化物室温下催化效率低等问题。为有效净化室内低浓度甲醛,本文提出变电吸附耦合电热催化氧化的方法,即首先采用变电吸附的方法吸附室内甲醛,使低浓度甲醛富集,然后进行电热催化降解,最终将甲醛完全催化降解,取得以下主要结果:(1)凭借发达的孔隙结构和优异的电热性能,活性炭纤维毡(ACF)是变电吸附剂的理想选择之一。本文以尿素、二氰二胺和三聚氰胺为氮源,通过浸渍和炭化制备氮掺杂活性炭纤维毡吸附剂(ACF-U、ACF-D和ACF-M)。结果表明,氮掺杂不仅可以提高ACF吸附材料的热稳定性,还可以有效调控ACF的孔道结构和表面化学:ACF-M和ACF-D较原始ACF的BET比表面积略有升高,但有利于甲醛吸附的0.8-1.1 nm孔体积增幅明显;氮掺杂后ACF表面含氮基团多为有利于甲醛化学吸附的吡啶氮和吡咯氮。在低浓度甲醛(2 ppm,500 m L/min)动态吸附测试中,与原始ACF相比,氮掺杂改性的样品表现出更优的甲醛吸附性能,其中ACF-M的甲醛吸附容量高达4.75 mg/g,穿透时间达到20 h。ACF-M可以方便地直接电加热再生,且具有良好的循环性:6次循环后,吸附量保持率达到88.11%。(2)以榉木炭棒为载体和还原剂,KMnO4为氧化剂,通过原位氧化还原反应将Mn O2负载在榉木炭导管的内表面,制得负载Mn O2的炭基整体式催化剂。结果表明,水钠锰矿型纳米片组装成花朵状Mn O2生长于胞状炭壁表面。Mn O2的负载量随着改变KMnO4浓度升高而增加。Mn O2的负载量对甲醛电催化氧化性能影响很大:甲醛浓度为50ppm的,流量为60 ml/min,电压3 V条件下,长度4.5 cm的整体式催化剂Mn O2/CB-1、Mn O2/CB-5和Mn O2/CB-10对甲醛的催化效率分别为65%、90%和99.2%。Mn O2/CB-10还表现出优异的稳定性,通过与第一部分变电吸附装置耦合,可以实现室内低浓度甲醛(2 ppm,500 m L/min)的高效去除和降解。

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