富里酸介导的铁/砷迁移转化机制研究

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作者郑金丽
来源内蒙古大学
出版年2021
摘要
富里酸是腐殖质的重要组成部分,在微生物的作用下对环境中铁氧化物的还原溶解及砷的迁移转化均有重要影响。针铁矿和赤铁矿作为自然界中常见的两种铁(氢)氧化物,其环境地球化学行为通常偶联砷的迁移转化。本文以富里酸-含砷铁矿的界面行为研究为主线,构建微生物-褐煤富里酸(FAL)/草炭富里酸(FAP)-含砷针铁矿/含砷赤铁矿等复合体系,开展微生物驱动下富里酸介导的铁/砷迁移转化差异性机制研究,对比不同条件下各实验体系中铁/砷、三维、红外等指标的同步变化特征,揭示不同来源富里酸在不同影响因素下对铁/砷迁移转化的差异性机制,为富里酸介导下的铁/砷生物地球化学循环提供了进一步的实验佐证。主要研究结果如下:1.研究结果表明,微生物作用下,添加富里酸组铁/砷得电子数是未添加富里酸组的2倍左右,说明在微生物驱动下富里酸可显著促进铁/砷的还原效果和还原速率,且以电子穿梭体方式对铁/砷的还原作用强于电子供体方式。2.研究发现,FAL中类富里酸荧光峰的峰强及其电子转移能力均强于FAP,且FAL组铁/砷的得电子能力强于FAP组。表明,在相同条件下FAL介导铁/砷的还原能力强于FAP。3.实验结果揭示,富里酸介导下的铁/砷还原与含砷铁矿类型密切相关。针铁矿因结晶度低,比表面积大,官能团含量多,较赤铁矿更易被还原。因此,含砷针铁矿组铁/砷的还原水平高于含砷赤铁矿组。4.在本研究中,羟基、羧基、芳香基、醛类、酮类、脂肪族基团是主要的供电子基团。计算得出各类官能团相对峰面积占比羟基类(2338%),羧基、芳香基、醛类以及酮类(824%),脂肪族(915%)。基于上述官能团相对峰面积占比,得出了各基团氧化还原能力大致序列:羟基>羧基、芳香基、醛类、酮类>脂肪族基团,说明在本实验条件下羟基是参与铁/砷还原的首要关键基团。5.研究发现,五种反应体系中铁均优先于砷得电子,进而介导砷的还原,为铁对砷循环的驱动机制研究提供了实验佐证。

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