印染废水排放所造成的水环境污染问题是国内外关注的热点问题。印染废水不仅色度高、废水量大,而且往往富含多种高毒性重金属离子及难降解有机污染物。锑和铬是印染废水中重金属特征污染物,其毒性与其形态密切相关,如三价锑(Sb(Ⅲ))毒性比五价锑(Sb(Ⅴ))毒性高约10倍,六价铬(Cr(Ⅵ))毒性约是三价铬(Cr(Ⅲ))毒性的50-100倍。此外,苯胺是偶氮染料在废水生物处理的衍生物,具有致癌致突变等毒性。苯胺、铬和锑均被列入最新修订的纺织工业污染物排放标准中,其排放限量分别为1.0 mg·L-1、0.5 mg·L-1、0.1 mg·L-1,日益严格的政府立法使得纺织工业需对废水进行高标准处理。近年来,生物炭由于其经济成本低及可实现废弃物资源化,已经成为有前景的新型环境功能材料,在高级氧化、吸附方面显示出良好的效果。本研究以二沉池污泥为原料,通过高温热解的方式制备污泥基生物炭,并将其用于印染废水中苯胺、重金属离子Cr(Ⅵ)及Sb(Ⅲ)的同步去除,主要研究内容及结果如下:(1)污泥生物炭去除效能及表征特性:通过对比不同原料生物炭,确定污泥生物炭对苯胺、Cr(Ⅵ)及Sb(Ⅲ)具有良好的去除效果;通过FESEM、TEM、EDS、BET及金属成分分析确定污泥生物炭具有较大的比表面积且富含铁元素;通过FTIR、XRD及磁性分析等确定生物炭上含有零价铁。(2)污泥生物炭去除苯胺、铬及锑的影响因素及稳定性研究:考察了热解温度、投加量及初始pH对去除效果的影响,特别地,中性、碱性条件下的苯胺去除率高于酸性条件,反应进行45 min时,其去除率可达90%以上,而酸性条件更有利于Cr(Ⅵ)及Sb(Ⅲ)的去除,反应进行2h后,Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ)去除率分别可达100%和82.0%,最终确定了苯胺降解的最优条件:热解温度800℃、投加量8g/L及初始pH为中性;Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ)去除的最优条件:热解温度800℃、投加量8g/L及初始pH=3。最后,利用再生实验对污泥生物炭进行稳定性评估,结果表明,经超声法及化学清洗法(酸洗)后的污泥生物炭仍能够展现出优异的吸附/降解性能,表明污泥生物炭具有良好的稳定性。(3)污泥生物炭去除苯胺、铬及锑的机理研究:通过EPR表征及相应淬灭实验显示,苯胺的降解主要来自1O2、O2-·和HO·活性氧自由基的作用。该体系也可自身生成H2O2,无需额外添加。同时,在反应过程中,GC-MS分析结果表明并未有明显的中间产物生成,但TOC的去除率达90%以上,表明苯胺大多在短时间内被直接矿化去除,污泥生物炭的吸附作用仅贡献忽略不计的作用。对于Cr(Ⅵ)及Sb(Ⅲ),通过XPS、AFS表征及多种控制实验验证了其去除机制。首先,Cr(Ⅵ)在溶液中被生物炭上的ZVI、部分还原性官能团(如C-C/C=C和C-O)及产生的O2-·自由基还原,其次,生成的水溶性Cr(Ⅲ)离子将结合OH-离子生成不溶于水的Cr(OH)3或混有CrxFe(1-x)(OH)3的沉淀,最后,沉淀物通过生物炭的吸附作用得以从水中去除;对于Sb(Ⅲ)而言,首先由生物炭上的铁氧化物将其氧化为低毒性的Sb(V),而后通过生物炭自身的吸附作用将其去除。(4)混合实验效能、影响因素及实际废水处理效果研究:在三种污染物同时存在的体系中,生物炭可实现同步高效去除苯胺、Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ),反应120 min后,苯胺、Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ)的去除率分别可达98.3%、97.7%和82.4%。同时,由于有机物和重金属之间可能存在潜在的相互作用,对彼此的去除存在轻微的促进或抑制作用,其中,苯胺和锑的去除效果优于单独体系,而铬去除速率比单独体系略微减缓。在影响因素实验中,确定了混合体系中同步去除三种污染物的最佳实验条件:热解温度800℃、生物炭投加量8 g/L和初始pH为3。在此条件下,苯胺的去除率在60min内可达90%以上,Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ)可在反应30 min内接近100%。在实际废水中,反应1h后,苯胺去除率可达75%,而由于受到实际废水中复杂成分的干扰,Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ)的去除难以获得显著效果,其影响机制有待进一步研究。本研究制备的污泥生物炭为印染废水中特征污染物(苯胺、Cr(Ⅵ)和Sb(Ⅲ))的削减控制提供了理论支撑。