基于MoS2复合材料构建异相光-Fenton体系处理环境废水摘要
芬顿(Fenton)反应可以通过Fe(II)和H2O2的反应生成·OH自由基,从而降解有机污染物。目前的研究主要集中于发展各种催化剂加速Fe(II)/Fe(III)的循环来改善·OH自由基的生成以强化降解。而MoS2具有高丰度、低成本、高活性、高稳定性,又由于其二维结构带来的独特光电性能,成为光电催化领域研究的热点。本文基于不同形态的MoS2制备复合催化剂构建异相光-Fenton体系降解废水中的染料及抗生素,优化实验条件,探讨催化机制。(1)将液相剥离获得的2D MoS2纳米片掺杂于水热法制备的棒状α-Fe OOH中制备复合材料,结合H2O2构建光-Fenton体系。α-Fe OOH/1wt.%MoS2在模拟太阳光下对浓度为20 mg/L的MB、Rh B和TC,25 min的降解效率可达98.57%、84.24%和80.47%。MoS2的掺杂可以扩宽α-Fe OOH的光吸收范围,产生更多的光生电子参与反应,并且MoS2表面暴露的Mo(Ⅳ)可以促进Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环,因此α-Fe OOH/1wt.%MoS2的光催化和Fenton催化的协同作用促进了污染物的氧化降解。实验证明体系产生的·OH和·O2-共同参与了污染物的降解。重复稳定性实验表明α-Fe OOH/1wt.%MoS2复合材料具有优异的稳定性。(2)通过水热和化学沉积反应,将Fe OOH量子点负载到3D花状MoS2上制备了复合材料,并进行了表征。应用1wt.%Fe OOH(QDs)/MoS2+H2O2的异相光-Fenton体系降解MB和TC,8 min时MB降解率达99.05%,30min时TC可实现91%的降解率。花状MoS2作为载体具有较好的稳定性及较强吸附性能,而且Mo(Ⅳ)/Mo(Ⅵ)的转化可以促进Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的循环进而提高H2O2的分解率而强化降解。自由基捕获剂实验表明,·OH和·O2-自由基主要负责污染物的氧化降解。1wt.%Fe OOH(QDs)/MoS2复合材料稳定性较高可循环应用。(3)通过水热法制备了MnO2纳米颗粒和3D花状MoS2复合材料,并结合PMS构建了类Fenton体系。1wt.%MnO2/MoS2复合催化剂在模拟太阳光下,40分钟对TC的降解去除率达到96.86%,而且该体系具有较宽的p H值(4.0-10.0)工作范围。体系中Mn(IV)/Mn(III)和Mo(Ⅳ)/Mo(Ⅵ)的氧化还原循环协同活化PMS产生活性自由基降解污染物。自由基捕获实验表明·OH和·SO4-共同参与了TC的氧化过程。经过五个循环,1wt.%MnO2/MoS2复合材料仍具有较高的催化活性。
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