Cu2+强化Fe2+活化过硫酸盐降解有机污染物的研究

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作者袁太康
来源西安建筑科技大学
出版年2021
摘要
近年来,工业染料废水和医药废水的大量排放造成了严重的水体污染。其中,偶氮染料(如罗丹明B(RhB))存在占比大、致突变和致癌性的问题;米诺环素(MNC)作为新型污染物,在环境中对生物体具有多种潜在的毒性(如肝肾损害,菌群失调和过敏反应等);作为具有广谱抗菌作用的四环素类抗生素,近年来在水体中经常被检测到,浓度不断增加。二者对环境造成的健康风险得到了相当大的关注。近年来,基于过硫酸盐(PS)和H2O2的高级氧化技术已被证明是去除水中难降解污染物的最有前景的方法之一。本试验研究的内容为Cu2+强化Fe2+活化过硫酸盐降解有机污染物,获得的主要结论如下:(1)采用了Fe2+/PS基础体系,通过向体系中引入具有还原作用的Cu2+和络合作用的CA,建立了Fe2+/Fe3+循环,同时CA的引入避免了Fe2+的沉淀,增强了在不同pH条件下的降解效果。(2)以RhB为目标污染物,当温度为20±2 的条件下,当Fe2+浓度为0.5 m M,PS浓度为1 m M,Cu2+浓度为50μM,CA浓度为25μM时,RhB具有最好的脱色效果,且其在中性条件下(pH=7)反应30 min后,RhB的脱色率高达98.4%。由于络合剂CA的存在,pH对RhB的降解率没有太大的影响,只有pH过低(pH=1)时,才对反应体系产生一定的抑制作用。(3)以富含铁铜元素的天然斑铜矿(NBo)为目标活化剂,对PS和H2O2有良好地催化效果,可以有效降解水体中地新型抗生素米诺环素。在pH=4.5±0.1条件下,CNBo=0.15 g/L,CPS=CH2O2且其浓度为0.5 m M时,反应180 min后,MNC在NBo/PS体系和NBo/H2O2体系中的降解率分别为86.4%和87.5%。(4)pH对NBo催化地反应有较大的影响,低的pH有利于增大MNC的降解效能;氧化剂和催化剂也各有其最佳投加量。降解过程中伴随着生物毒性的降低和矿化度的增加。(5)水体中典型的无机阴离子,如Cl-,NO3-,CO32-对反应有一定地抑制作用,且抑制强度与这些阴离子地浓度成正比;而HCO3-对反应的抑制作用与其浓度成反比,高的HCO3-浓度对反应有一定的促进作用。通过对污染物的降解路径分析可知,基于硫酸根自由基的高级氧化体系主要通过电子转移的方式破坏污染物的结构,比如破坏污染物的C-C键和发生脱酰胺反应生成具有环状结构的污染物;基于羟基自由基的高级氧化体系主要通过自由基加合的方式完成污染物的降解过程。

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