水中硝酸盐氮超标会威胁人类健康,引发血液系统、神经系统、肿瘤等疾病,还会严重危害生态环境,严重时会破坏生态平衡。硝酸盐氮易溶解、易扩散导致污染范围大,如何较好处理水中硝酸盐氮成为一个急迫又具有挑战性的任务,膜处理法成本高、产生高浓度的硝酸盐氮废液,生物法处理条件要求高、需投加其他营养物质,探究出绿色、高效的硝酸盐氮处理方法具有非常重要的理论和现实意义。本文用纳米二氧化钛(TiO₂)和二氧化钛/二氧化硅(TiO₂/SiO₂)两种催化剂,在紫外光照射下降解水中的硝酸盐氮,探究低(30 mg·L^-1)、中(60 mg·L^-1)、高(90 mg·L^-1)3个不同硝酸盐氮浓度下催化剂的投加量、空穴清除剂投加量、复合催化剂负载量、曝气量种类的对光催化效果的影响,并优化反应条件。以下为论文的主要结论:(1)对使用前后的两种催化剂进行表征分析,通过表征结果和对比分析来评估其颗粒形貌、晶粒大小和结构以及光学性能等特性。X射线衍射(XRD)的图谱和傅里叶红外光谱(FT-IR)的结果表明TiO₂/SiO₂复合催化剂中的TiO₂保留了锐钛矿结构且粒径变小,催化剂使用过后锐钛矿晶型不发生改变但粒径均增大。扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪分析(EDS)证明TiO₂成功负载在SiO₂上且各元素分布均匀,扫描电镜图中催化剂使用过后粒径变大,与FT-IR结论一致。紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)结果说明TiO₂/SiO₂复合催化剂与TiO₂相比,紫外吸收光谱向长波方向发生移动,两种催化剂使用过后带隙能增加,光吸收性能降低。(2)紫外光照射下催化降解硝酸盐氮溶液的试验,对低(30 mg·L^-1)、中(60mg·L^-1)、高(90 mg·L^-1)3种不同浓度的硝酸盐氮溶液铬影响因素梯度试验,通过硝酸盐氮去除率和氮气转化率两个指标来说明实验结果。从实验结果来看,TiO₂处理低浓度硝酸盐氮污水效果更好,随着浓度的升高处理效果略有下降。在30 mg·L^-1的硝酸盐溶液中,甲酸投加量为0.6 ml·L^-1,CO₂曝气量为0.1 m³·h^-1时,TiO₂投加0.9 g·L^-1时硝酸盐氮的去除率和生成物中氮气的选择性最高,分别为99.93%、81.21%,40wt%的TiO₂/SiO₂投加1.4 g·L^-1时硝酸盐氮的去除率和生成物中氮气的选择性最高分别为83.48%、98.80%。TiO₂/SiO₂处理中浓度硝酸盐氮污水效果更好,在60 mg·L^-1的硝酸盐溶液中,甲酸投加量为1.1 ml·L^-1,CO₂曝气量为0.1 m³·h^-1时,TiO₂投加1.0 g·L^-1时硝酸盐氮的去除率和生成物中氮气的选择性最高,分别为97.99%、71.83%,40wt%的TiO₂/SiO₂投加3.0 g·L^-1时硝酸盐氮的去除率和生成物中氮气的选择性最高分别为87.53%、88.81%。处理90 mg·L^-1的高浓度硝酸盐氮溶液中TiO₂和40wt%TiO₂/SiO₂的最佳去除率分别为85.6%he 82.7%。相比TiO₂,TiO₂/SiO₂复合催化剂在生成物中有着更高的氮气的选择性。(3)为验证催化剂的稳定,将催化剂回收后在最佳实验条件下进行3次实验。TiO₂对硝酸盐氮的去除率从99.93%下降到63.25%,TiO₂/SiO₂对硝酸盐氮的去除率从83.48%下降到65.79%。由于反复的冲洗催化剂的物理形貌发生了改变,催化剂使用过后带隙能增大,对光的吸利用率降低,催化效果下降。(4)根据实验结果并结合前人的研究,探究光催化条件下TiO₂作为有效催化剂降解水中硝酸盐氮的机理。在光催化还原硝酸盐氮的过程中,电子(e^-)和自由基·CO₂^-都能起到还原硝酸盐氮作用,NO₃^-能被还原成N₂、NO₂^-和NH₄⁺,但最终产物中绝大部分为N₂。