UiO-66复合材料的制备及其对铀酰离子去除研究摘要
铀(U)是核工业中最重要的元素,然而在铀矿开采和冶炼、核燃料元件生产以及乏燃料的处置过程中会产生含铀废水,其带来的负面影响不容忽视,因此含铀废水的安全高效处理是核环境安全与核能可持续发展的重要研究方向。本论文基于UiO-66-NH2合成了两种UiO-66复合材料(UiO-66-AO和Pd@UiO-66-NH2@PET),分别以吸附和催化还原的方式来实现对溶液中U(VI)的去除,分别对这两种材料的物理性质和化学结构进行了表征,并考察了不同条件下对U(VI)去除能力。主要研究内容和结果有:(1)通过氮杂-迈克加成和偕胺肟化反应制备UiO-66-AO,通过FITR、XPS、XRD和N2吸附-脱附对材料物理化学性质进行测试,结果表明UiO-66-AO制备成功以及晶型保持良好,但其比表面积下降为422 m2/g;U(VI)吸附的批次实验结果表明UiO-66-NH2和UiO-66-AO最佳吸附初始溶液p H值分别为6和5,且UiO-66-AO对U(VI)的吸附性能优于UiO-66-NH2;该吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模型,在55℃和p H为5的条件下UiO-66-AO的最大饱和吸附量为232 mg/g(初始U(VI)浓度为250mg/L),反应1 h后吸附量能够达到其饱和吸附容量的85%,240 min后该吸附达到平衡;吸附热力学结果表明该吸附过程是熵增、吸热和自发的;模拟核工业废水的吸附实验中UiO-66-AO对U(VI)的吸附效率高达95.3%,要远高于其它金属离子。(2)通过共辐射接枝技术、开环反应和原位生长得到UiO-66-NH2@PET复合织物,之后在UiO-66-NH2@PET上负载金属Pd,制备得到Pd@UiO-66-NH2@PET复合材料;通过一系列表征来分析材料的化学结构、表面形貌、热稳定性和元素形式,结果说明PET-g-PGMA、UiO-66-NH2@PET和Pd@UiO-66-NH2@PET制备成功;在甲酸和Pd@UiO-66-NH2@PET分别作为还原剂和催化剂的反应体系中,研究了不同浓度下Pd@UiO-66-NH2@PET对U(VI)的催化还原性能。实验结果表明温度上升和延长反应时间均有利于催化还原反应的进行。对其循环使用性能进行研究,结果表明该复合织物的催化性能经过三次循环使用后逐步丧失;低浓度铀的实验表明固-液比的上升有利U(VI)的还原;为了研究不同的基团对钯催化性能的影响,本文中分别采用UiO-66-NH2和二乙醇胺负载钯进行对比实验,结果表明Pd@UiO-66-NH2@PET的催化性能要优于负载有钯的PET@PET-DEA,说明UiO-66-NH2使得金属Pd纳米颗粒在PET织物表面的负载更稳定性,同时提高了Pd的催化活性。
|
@ 2023 版权所有 中国地质图书馆 (中国地质调查局地学文献中心)
京ICP备 05064591号 京公网安备11010802017129号
建议浏览器: 火狐、谷歌、微软 Edge、不支持 IE