石墨烯基钴掺杂二氧化钛的制备及光催化性能研究

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作者张曦冉
来源上海第二工业大学
出版年2020
摘要
在挥发性有机物的污染防治中,光催化技术是公认的最具有前景的技术之一,它具有操作方便、可在常温常压下进行、副产物少、降解效率高、降解后的最终产物为CO2和H2O等优点。因此制备一种光催化活性高,简单易得且降解效率高的的光催化剂也成为本课题的研究重点。本课题为解决以上问题,进行了三部分的研究:通过静电纺丝法和热处理法将钴离子掺杂到二氧化钛,利用冷冻干燥法将光催化剂负载于石墨烯上,得到石墨烯基钴掺杂二氧化钛(Co-TiO2/RGO)光催化剂,并对其光催化性能进行评价。对所制备的样品进行了SEM、XRD、EDX、UV-Vis、BET、PL、XPS等一系列表征。结果表明,Co-TiO2/RGO的复合材料微观形貌较好呈微纳米级的棒状结构;复合光催化剂中没有出现其他杂质,负载石墨烯前后没有改变Co:Ti的质量比,均为1:100;所制备的光催化材料包含金红石和锐钛矿两种晶型,掺杂Co后使锐钛矿型TiO2稳定性增强,加大吸收可见光的范围;在温度600℃煅烧4 h后的1%Co-TiO2材料具有较好的晶型。Co掺杂后增大了光催化剂孔容,负载RGO后增大了其比表面积;掺杂Co后使光致发光的两个特征峰下降,说明Co的掺杂使光催化剂表现出更加优异的光催化性能;XPS表征进一步说明Co掺杂进入TiO2晶格,并且负载到石墨烯后也改变了TiO2的内部结构,产生了更多电子空穴和氧空位,可捕获电子数增加,电子-空穴对的复合受到抑制,使光催化剂的活性增强。光催化性能主要从Co掺杂量、煅烧温度等材料制备条件,光催化剂负载量,以及气体停留时间、相对湿度等光催化降解测试条件来研究。光催化降解甲苯的实验结果表明,在Co的掺杂质量为1%、温度600℃煅烧4 h、气体停留时间为100 min、相对湿度为100%条件下,Co-TiO2的负载量为1 g时,Co-TiO2/RGO光催化剂对甲苯的降解率达到最佳,为99.1%。最后探索了Co-TiO2/RGO光催化剂对甲苯的降解机理:经Co掺杂并负载到RGO后,改进了TiO2只能对紫外光响应的缺陷。同时,吸收波长范围和比表面积的增大,在光激活后,产生大量的高活性·OH和·O2-与甲苯反应,最终转化为H2O和CO2。综上所述,本课题所制备的新型光催化复合材料Co-TiO2/RGO,相对于市面已有的光催化剂具有光催化降解效率高、物化性质稳定、易固定且不易脱落等优点,可以广泛的应用于化工领域。有望解决化工医药等行业产生的大量挥发性有机物,而造成严重的环境污染问题。

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