易于固-液分离型氧化石墨烯纳米带复合材料对U(Ⅵ)吸附性能研究摘要
为了实现建设绿色生态和可持续发展战略,中国需要大力发展以核电为主的清洁能源。铀是当前核电站使用的主要核燃料,但在铀矿开采、核燃料制造以及乏燃料后处理中都会产生各种各样的含铀放射性废水。因此,从含铀废水中分离、富集和回收铀,对提高铀的使用效率、实现核能可持续发展以及环境保护和人体健康都具有十分重要的意义。石墨烯纳米带(GNRs)作为碳纳米材料家族的新成员,兼具碳纳米管和石墨烯两者的优良性质,目前被应用到废水处理领域。然而,呈粉末状的石墨烯纳米带作为吸附剂在实际应用中存在分离困难和纳米毒性的问题,因分离和纳米毒性所导致的二次污染都很大程度上限制了其在吸附中的应用。鉴于此,本文以高锰酸钾/浓硫酸氧化法轴向切割多壁碳纳米管(MWCNTs)制备氧化石墨烯纳米带(GONRs),且对其进行磁性功能化和凝胶化以制备两种便于固液分离的吸附材料,并对其进行SEM、FT-IR、XRD和TEM等表征,研究三种材料对U(Ⅵ)的吸附行为,考察了pH、吸附剂用量、接触时间、温度等因素对吸附过程的影响。得到如下结论:(1)GONRs对水溶液中U(Ⅵ)吸附研究GONRs具有丰富的含氧官能团不仅能提高对铀的吸附能力,而且也为进一步功能化提供了有利条件。U(VI)在GONRs上的最大吸附容量为394.1 mg·g-1,高于当今其他任何基于碳的纳米材料和天然材料。吸附过程受pH影响的、吸热和自发的,且具有良好的再生性能,有望用于从放射性废水中分离和回收铀。(2)磁性氧化石墨烯纳米带(MGONRs)对水溶液中U(Ⅵ)吸附研究通过水热法在GONRs表面成功负载磁性小球,在外部磁场的作用下可实现快速固液分离。MGONRs对U(VI)的最大吸附量为122.2 mg·g-1,吸附过程为单层化学吸附,较高温度有利于吸附过程,且具有良好的再生性能。(3)氧化石墨烯/氧化石墨烯纳米(GO/GONRs)复合气凝胶对水溶液中U(Ⅵ)吸附研究通过还原自组装和冷冻干燥法制备便于固液分离的GO/GONRs复合气凝胶。气凝胶对U(VI)的最大吸附量为295.11 mg·g-1,吸附过程符合Freundlich、内扩散模型和准二级动力学模型,属于表面吸附以及孔道内缓慢扩散两个吸附过程。
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