催化臭氧氧化技术具有反应时间短、氧化能力强、适用范围广等优良的特点,对水环境中各种难降解的有机污染物具有很好的降解效果。在催化臭氧氧化过程中,催化剂的使用可以提高臭氧的分解效率,增加自由基的产生,从而更加快速有效的降解水环境中的各种有机污染物。纳米Mg(OH)₂作为一种环境友好型的无机纳米材料具有热稳定性好、制备成本低、无毒、无重金属、不易产生二次污染等特点,近年来受到人们的广泛关注,而将此材料应用于催化臭氧氧化过程中降解抗生素的研究目前还尚未有报道。另外,普通的纳米Mg(OH)₂在使用过程中不易分离回收再利用,因此制备可分离的纳米Mg(OH)₂也显得十分重要。基于此,本文设计开发了多种催化活性高、稳定性好的新型纳米Mg(OH)₂催化剂。选取甲硝唑(MNZ)、替硝唑(TNZ)、二甲硝咪唑(DMZ)、磺胺噻唑(ST)、氧氟沙星(OFL)、四环素(TC)为目标污染物,考察了本文所制备的新型纳米Mg(OH)₂材料在臭氧氧化过程中对这些典型抗生素的去除作用。评估了各影响因素对催化臭氧氧化过程中选定抗生素去除效率的影响并探讨了抗生素的降解途径、抑菌活性、各催化剂的稳定性及催化机理。(1)纳米Mg(OH)₂催化剂的制备及其催化臭氧氧化去除典型抗生素。以普通的Mg Cl₂·6H₂O为原料通过化学沉淀法制备了Mg(OH)₂纳米片,将所制备的Mg(OH)₂纳米片应用于所选择的抗生素甲硝唑(MNZ)、替硝唑(TNZ)和二甲硝咪唑(DMZ)的臭氧氧化过程中发现大部分目标抗生素均能在15 min内完全去除且该催化剂在循环使用四次后仍能维持较高的催化活性。在一定范围内增加催化剂用量和反应温度可以提高目标污染物的去除效率,然而增加目标污染物的初始浓度可以降低其去除效率。所有阴离子(Cl^-、SO₄^2-和HCO₃^-)和阳离子(Ca²⁺和Mg²⁺)对目标污染物的去除效率都有着负面的影响。羟基自由基捕获剂叔丁醇在催化臭氧氧化过程中显著的抑制作用表明在纳米Mg(OH)₂催化臭氧氧化去除典型抗生素的过程中主要是羟基自由基起主要作用。另外,选取甲硝唑(MNZ)为目标抗生素,铜离子(Cu²⁺)和锌离子(Zn²⁺)为目标重金属离子,将纳米Mg(OH)₂材料应用于甲硝唑(MNZ)和重金属(Cu或Zn)混合溶液的臭氧氧化过程中发现在催化臭氧氧化过程中纳米Mg(OH)₂对甲硝唑和重金属都有较高的去除效率且在有Cu²⁺或Zn²⁺存在的催化臭氧氧化过程中,甲硝唑的去除效率最高。一些参数如催化剂用量、污染物初始浓度、重金属初始浓度、反应温度都可以影响甲硝唑和重金属的同步去除。由于该材料在催化臭氧氧化过程中较高的去除效率和催化活性,表明纳米Mg(OH)₂是一种很有前景的环境友好型臭氧氧化催化剂。(2)锂掺杂纳米Mg(OH)₂材料的制备及其催化臭氧氧化去除典型抗生素。以硝酸锂为掺杂剂,通过浸渍法制备了锂掺杂纳米Mg(OH)₂催化剂,通过XRD、SEM、XPS、FTIR等多种手段对该材料进行了表征分析。将该材料应用于典型抗生素甲硝唑(MNZ)的臭氧氧化过程中发现MNZ在该材料的催化臭氧氧化过程中的去除速率常数是单独臭氧氧化过程的6.9倍,矿化度是单独臭氧氧化过程的2.7倍,且在催化剂重复使用四次后仍表现出了较高的催化活性。(3)利用水氯镁石制备纳米Mg(OH)₂催化剂及其催化臭氧氧化去除典型抗生素。以水氯镁石为原料通过化学沉淀法制备了花状纳米Mg(OH)₂催化剂,将所制备的催化剂用于典型抗生素磺胺噻唑(ST)、氧氟沙星(OFL)和四环素(TC)的臭氧氧化过程中发现该催化剂对于所选定的典型抗生素的臭氧氧化具有较高的催化活性和矿化作用。各影响因素包括催化剂用量、反应温度、污染物初始浓度、阴离子(Cl^-、SO₄^2-和HCO₃^-)和阳离子(Ca²⁺和Mg²⁺)都可以在一定程度上影响催化臭氧氧化过程中典型抗生素的去除。通过此方法制备的纳米Mg(OH)₂催化剂在重复使用过程中仍能很好的保持催化活性。该研究为水氯镁石的再利用提供了有效途径,为相关催化材料的制备提供了一定的技术选择。(4)磁性Fe₃O₄@Mg(OH)₂复合纳米材料的制备及其催化臭氧氧化去除典型抗生素。通过水热-直接沉淀两步法合成了磁性Fe₃O₄@Mg(OH)₂复合纳米材料并通过XRD、SEM、FTIR、XPS、VSM等多种手段对该材料进行了表征分析。将该材料用于甲硝唑(MNZ)的臭氧氧化过程中发现MNZ的去除速率常数较单独臭氧氧化过程增加了694.7%,矿化度大约是单独臭氧氧化过程的2倍以上。在催化臭氧氧化过程中催化剂用量、反应温度、污染物初始浓度、初始溶液p H、共存阴离子(Cl^-、HCO₃^-和SO₄^2-)和共存阳离子(Ca²⁺和Mg²⁺)对MNZ的去除都有着一定的影响。在Fe₃O₄@Mg(OH)₂催化臭氧氧化过程中羟基自由基起主要作用,而·O₂^-和H₂O₂可以看做是中间产物进一步产生羟基自由基。在催化臭氧氧化后,MNZ失去了它的抗菌活性。(5)磁性Fe₃O₄@SiO₂@Mg(OH)₂复合材料的制备及其催化臭氧氧化去除典型抗生素。通过水热-溶胶凝胶-直接沉淀三步法合成了以Fe₃O₄为磁芯,SiO₂为中间层,Mg(OH)₂为外层的磁性Fe₃O₄@SiO₂@Mg(OH)₂复合材料,通过XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、VSM等一系列手段对该材料进行了表征分析。将该材料用于甲硝唑(MNZ)的臭氧化过程中发现MNZ的去除速率常数从单独臭氧化过程的0.071 min^-1增加到0.292 min^-1,TOC去除效率增加到55.2%,这一矿化度是单独臭氧氧化过程的2倍左右。在Fe₃O₄@SiO₂@Mg(OH)₂催化臭氧氧化过程中MNZ的去除受催化剂用量、反应温度、污染物初始浓度、溶液初始p H、无机阴离子(Cl^-、HCO₃^-和SO₄^2-)和阳离子(Ca²⁺和Mg²⁺)的影响。羟乙基的裂解,硝基还原和侧链羟基的去质子化是MNZ的主要转化途径。在催化臭氧氧化后MNZ的降解产物部分丧失了微生物抗性。即使经过五次重复运行后,MNZ的去除效率仍能保持在90.0%以上,表明Fe₃O₄@SiO₂@Mg(OH)₂具有相对稳定的催化性能。该研究表明Fe₃O₄@SiO₂@Mg(OH)₂是一种去除难降解有机污染物的高效催化剂。